论文部分内容阅读
TiO2光催化剂由于具有催化活性高、化学性质稳定、无毒、价廉等优点,目前在光催化研究和应用领域中倍受关注。但TiO2催化剂的大规模应用目前面临的两个主要问题,一是TiO2的带隙较宽,只能被紫外光激发,极大地限制了其广泛应用；二是纳米TiO2在液相催化反应中容易形成稳定的胶体,分离困难,难以实现对光催化剂的回收循环使用。本文制备了磁性Fe3O4载体,并对磁性Fe3O4载体进行了惰性层SiO2的包覆,得到了壳核结构SiO2/Fe3O4载体,并将AgBr/TiO2复合纳米光催化剂负载在壳核结构SiO2/Fe3O4载体上制备了TiO2基磁性可见光催化剂。本文通过溶胶-凝胶法和溶剂热法制备了三种磁性Fe3O4载体,并进行了SiO2层的包覆。通过TEM和XRD表征发现溶剂热法合成的Fe3O4载体颗粒为规整的球型,分散性较好,粒径大小为200nm左右。溶胶-凝胶法制备的Fe3O4颗粒粒径较小,团聚严重。采用溶剂热法制备的SiO2/Fe3O4复合粒子形成明显的壳核结构。综合分析,溶剂热法制备的Fe3O4颗粒和SiO2/Fe3O4复合粒子具有最好的包覆效果。以钛酸四丁酯为前体、Fe3O4颗粒和SiO2/Fe3O4复合粒子为载体,用液相沉积的方法,分别在较低温度和较高温度制备了复合磁性光催化剂。利用XRD、TEM、SEM-EDX、磁性能表征对催化剂的晶相组成、形貌、粒度、微观结构、元素组成等进行了表征。研究结果表明,低温制备的TiO2/Fe3O4光催化剂在100℃、300℃、450℃焙烧温度下磁性光催化剂的催化活性依次降低,较低温度制备的催化剂具有较高的催化活性。当TiO2质量分数为67.3%～73.0%时,复合磁性光催化剂既具有较高的光催化降解活性也具有较好的磁分离回收性能。其中当TiO2质量分数为70%时,磁性光催化剂在循环使用5次后,仍然能保持对罗丹明B达到99%的脱色率以及90%的回收率。以钛酸四丁酯、KBr、AgNO3为前体,合成了系列纳米AgBr/TiO2复合可见光催化剂,并将之负载在SiO2/Fe3O4壳核结构载体上得到AgBr/TiO2/SiO2/Fe3O4(ATSF)复合磁性可见光催化剂。利用XRD、TEM、SEM、HRTEM、XPS和磁性能表征等方法对催化剂的晶相组成、形貌、粒度、微观结构、元素组成、磁性能等进行了表征。可见光催化降解亚甲基蓝评价结果表明不同AgBr/TiO2比例ATSF复合催化剂的光催化活性顺序为：ATSF(3.35:1)> ATSF(5:1)>ATSF (1:1),其中ATSF (mAgNO3/mTiO2= 3.35)具有最好的催化活性,由于其形成了紧密接触的AgBr/TiO2异质结微结构,并且很好的负载在核壳结构的SiO2/Fe3O4磁性载体上。