【摘 要】
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染料敏化太阳能电池（Dye-sensitized solar cells,DSSCs）和电解水析氢装置由于工艺简单,环境友好、成本低廉等特点,受到了研究人员的广泛关注。电催化材料作为DSSCs器件和电解水析氢装置的重要组成部件,目前普遍使用的是贵金属Pt及Pt/C,但资源稀缺、价格昂贵。因此,设计并开发高效、低成本的电极催化材料,对于DSSCs和电解水析氢的实际应用具有重要意义。首先,通过简单的化
【基金项目】
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国家自然科学基金委面上项目（51672208）； 国家重点研发项目（2018YFB1502902）； 国家“十二五”科技支撑计划项目（2012BAD47B02）； 陕西省国际科技合作重点项目（2019KWZ-03,2019JZ-20）； 陕西省科技厅项目（2010
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染料敏化太阳能电池（Dye-sensitized solar cells,DSSCs）和电解水析氢装置由于工艺简单,环境友好、成本低廉等特点,受到了研究人员的广泛关注。电催化材料作为DSSCs器件和电解水析氢装置的重要组成部件,目前普遍使用的是贵金属Pt及Pt/C,但资源稀缺、价格昂贵。因此,设计并开发高效、低成本的电极催化材料,对于DSSCs和电解水析氢的实际应用具有重要意义。首先,通过简单的化学共沉淀法制备了三种钼基双金属氧化物（ZnMoO4,Cu3Mo2O9和MnMoO4）。ZnMoO4,Cu3Mo2O9和MnMoO4在I3-/I-氧化还原电解液中表现出较差的催化活性,作为DSSCs对电极催化材料,获得的光电转换效率分别为2.47%,2.39%和2.23%。其次,通过化学共沉淀法制备了三维芦荟废弃物衍生碳（3D-AWC）支撑的钼基双金属氧化物复合材料（ZnMoO4/3D-AWC,Cu3Mo2O9/3D-AWC和MnMoO4/3D-AWC）,并将其作为DSSCs对电极催化材料,ZnMoO4/3D-AWC,Cu3Mo2O9/3D-AWC和MnMoO4/3D-AWC表现出优异的电催化活性和电化学稳定性。使用ZnMoO4/3D-AWC,Cu3Mo2O9/3D-AWC和MnMoO4/3D-AWC对电极催化材料组装的DSSCs,获得的光电转换效率分别为7.65%,7.33%和6.92%,高于Pt的光电转换效率（6.74%）。芦荟废弃物衍生碳支撑的钼基双金属氧化物复合催化材料所表现出的优异的催化性能,得益于芦荟废弃物衍生碳与钼基双金属氧化物之间的协同效应。进一步地,对钼基双金属氧化物及其复合对电极材料在D35染料、Cu+/Cu2+电解液体系中的电催化性能进行了考察。与ZnMoO4、Cu3Mo2O9、MnMoO4相比,ZnMoO4/3D-AWC,Cu3Mo2O9/3D-AWC和MnMoO4/3D-AWC表现出更加优异的电催化活性,具有较低的Rct,分别为3.38Ωcm~2,8.21Ωcm~2和9.15Ωcm~2。使用ZnMoO4/3D-AWC,Cu3Mo2O9/3D-AWC和MnMoO4/3D-AWC对电极催化材料组装的DSSCs,获得的光电转换效率分别为3.08%,2.79%和2.75%,接近于Pt的光电转换效率（2.95%）。最后,对ZnMoO4/3D-AWC,Cu3Mo2O9/3D-AWC和MnMoO4/3D-AWC作为电极催化材料的电化学析氢性能进行了探究。与0.5 M H2SO4电解液体系中的性能相比,ZnMoO4/3D-AWC,Cu3Mo2O9/3D-AWC和MnMoO4/3D-AWC在1.0 M KOH电解液体系中,表现出更加优异的电催化析氢性能和电化学稳定性。使用ZnMoO4/3D-AWC,Cu3Mo2O9/3D-AWC和MnMoO4/3D-AWC析氢电极在1.0 M KOH中的Tafel斜率分别为54 m V dec-1,76 m V dec-1和105 m V dec-1,且在电流密度为10 m A cm-2时,过电位分别为124 m V,135 m V和156 m V。第一性原理密度泛函理论计算解释了ZnMoO4,Cu3Mo2O9和MnMoO4在DSSCs和电化学析氢中的催化性能的本征起源。第一性原理密度泛函理论计算为理解催化材料的催化机制提供了新的策略。本论文引入生物质衍生碳提升材料催化性能的方法,有望应用于更多能源器件电极材料的设计与开发。
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