【摘 要】
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聚氯乙烯是世界上生产最广泛的塑料制品。由于聚氯乙烯优异的特质,被广泛地应用在各行各业。在中国,由于其独特的能源结构,氯乙烯单体的生产多数通过电石法乙炔氢氯化反应。在乙炔氢氯化反应中将氯化汞负载活性炭上作为催化剂来催化乙炔和氯化氢发生加成反应。然而,氯化汞具有剧毒及易挥发的缺点,危害人体健康以及对环境造成污染。因此,很有必要研究开发绿色环保,廉价易得无汞催化剂来替代氯化汞催化剂。金基催化剂具有很好的
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聚氯乙烯是世界上生产最广泛的塑料制品。由于聚氯乙烯优异的特质,被广泛地应用在各行各业。在中国,由于其独特的能源结构,氯乙烯单体的生产多数通过电石法乙炔氢氯化反应。在乙炔氢氯化反应中将氯化汞负载活性炭上作为催化剂来催化乙炔和氯化氢发生加成反应。然而,氯化汞具有剧毒及易挥发的缺点,危害人体健康以及对环境造成污染。因此,很有必要研究开发绿色环保,廉价易得无汞催化剂来替代氯化汞催化剂。金基催化剂具有很好的催化性能,但价格昂贵且工业应用耗量巨大,投入成本昂贵。非贵金属催化对于乙炔氢氯化反应具有一定的转化率,但效果都和金相去甚远。因此,需要开发设计既具有很好的催化性能又很稳定,同时原料较为廉价的催化剂应用于乙炔氢氯化反应中。本论文基于非金属的碳氮材料催化剂进行研究,探讨了碳氮材料,以及离子液体在乙炔氢氯化反应中的应用。主要从以下三方面进行探究:1.氮掺杂纳米花多孔碳催化剂的催化性能研究。以联胺与二元酐作为前驱体,采用水热法自组装后经高温煅烧成含氮的碳材料催化剂。所制备的催化剂具有不同的形貌,选出具有最优催化性能的形貌,并且改变煅烧温度来制备不同氮含量的催化剂,通过实验表明纳米花状形貌具有最优的催化性能,当煅烧温度为800℃时,催化剂在单位比表面积含有最高的吡啶氮和吡咯氮总和。2.离子液体负载碳氮材料催化剂的催化性能研究。本章内容初步将离子液体负载在活性炭载体上可以提升催化剂的催化性能。随后更换碳氮材料作为载体,以进一步提高催化活性。实验结果表明离子液体负载在所选取的碳氮材料上,不能提高乙炔氢氯化反应的催化性能。结合BET、XPS等手段对催化剂进行分析,认为导致催化性能差的原因是在离子液体负载的过程中,离子液体进入催化剂孔道,部分堵塞孔道以及覆盖了活性位点,致使催化性能较差。3.TPPB负载改性NPC催化剂的催化性能研究。在前一章节中探索了离子液体负载碳氮材料性能不好的原因。在本章节中尝试在不破坏NPC形貌的基础上,以KOH为扩孔剂,采用干法对NPC进行改性,设计制备出具有合适的孔径尺寸碳氮载体。通过电镜测试,表明纳米花的形状被破坏,并且孔结构发生了很大的改变。改性后的氮掺杂NPC催化剂具有很差的催化活性。通过分析可能的原因是,在KOH活化的过程中生成了大量的微孔而没有增加介孔,且微孔孔径较小,导致气体的扩散受到了影响,从而使催化反应受到了影响。
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