【摘 要】
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杂化金属卤化物是由有机阳离子和无机阴离子通过有序自组装形成的一类具有优异光电性能的材料。杂化金属卤化物因为其优异的结构性能而受到广泛关注。杂化金属卤化物的合成通常采用水热法、溶剂热法、溶剂挥发法和溶液扩散法等。锑基杂化金属卤化物因其特殊的能级分布和高效的发光性能而成为一个重要的研究方向。之前报道的关于锑基杂化金属卤化物的研究主要集中在有机阳离子的不同从而导致的发光性能的变化。所以为了研究杂化金属卤
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杂化金属卤化物是由有机阳离子和无机阴离子通过有序自组装形成的一类具有优异光电性能的材料。杂化金属卤化物因为其优异的结构性能而受到广泛关注。杂化金属卤化物的合成通常采用水热法、溶剂热法、溶剂挥发法和溶液扩散法等。锑基杂化金属卤化物因其特殊的能级分布和高效的发光性能而成为一个重要的研究方向。之前报道的关于锑基杂化金属卤化物的研究主要集中在有机阳离子的不同从而导致的发光性能的变化。所以为了研究杂化金属卤化物结构对化合物发光性能影响,本文采用溶剂热法分别合成了一维（1D）和零维（0D）的两种锑基杂化金属卤化物。在0D杂化金属卤化物中,金属卤化物中的阴离子多面体被有机阳离子包围并完全隔离。其宽带发光（PL）机制主要来自于自陷激子复合,高光致发光量子效率（PLQY）来自于量子限制效应。此外,我们还通过溶剂挥发法制备了两种结构类似的锑基杂化卤化物,来研究有机阳离子对杂化金属卤化物的发光性能的影响。本文具体研究内容如下:1、通过溶剂热法合成了两种不同结构的锑基杂化金属卤化物1D[DMPZ]SbCl5?H2O（DP-SbCl5）（DMPZ=N,N’-二甲基哌嗪）和0D[DMPZ]2SbCl6?Cl?（H2O）2（DP-SbCl6）。DP-SbCl5中相邻的[SbCl6]3-八面体通过共享Cl（5）原子进一步连接形成沿b轴的一维[SbCl5]2-链。但是在DP-SbCl6中孤立的[SbCl6]3-八面体被绝缘有机壁隔开形成了0D结构。与不发光1D DP-SbCl5相比,0D DP-SbCl6表现出高效的宽带黄光发射,PLQY达到75.94%。第一性原理计算表明,1D DP-SbCl5的导带最小值和价带最大值处表现出较大的色散,不利于形成束缚激子,0D DP-SbCl6具有更平坦、更窄的能带结构,促进了光电子定域化,增加了量子限制效应,最终提高了发光效率。考虑到DP-SbCl6的宽带发光、较高的PLQY和超高的稳定性,所以我们将其作为黄色荧光粉来组装白色发光二极管（LED）。白光LED具有92的高显色指数。结构调控策略为合理提高杂化金属卤化物的发光性能提供了思路。2、我们选择相似的有机阳离子通过溶剂挥发法合成了两种结构类似的化合物[PPip]Sb2Cl6O（1）（[PPip]=1-（2-吡啶基）哌嗪）和[Pm Pip]Sb2Cl6O（2）（[Pm Pip]=1-（2-嘧啶基）哌嗪）。化合物1和2在紫外光激发下表现出窄带蓝光发射（430 nm）,光致发光量子效率分别为25.49%和24.71%。通过系统表征,两种化合物的蓝光发射可以归因于共轭有机阳离子的辐射跃迁。化合物1和2都具有作为蓝色荧光体的优点,可以考虑作为蓝色荧光粉的替代材料来合成白色发光二极管。这项工作为研究有机阳离子对于杂化卤化物发光性能的影响提供了新的思路。综上所述,这项工作通过溶剂效应成功调控了结构维度,从而达到了提高光致发光量子产率的目标;同时研究了有机胺阳离子对金属卤化物光电性能的影响,以上均为金属卤化物的光电性能和结构之间的构效关系的研究提供了具体案例。
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