包覆型纳米零价铁/厌氧体系在脱氯过程中其表面形态变化研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lfw_1988
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我国是一个水资源极其缺乏的国家。随着经济的发展,需水量逐年增大的同时水质恶化现象严重。因此缓解当前水资源危机,实现社会、经济、环境可持续发展对更好建设我国社会主义现代化具有重要意义。氯酚类化合物是一种人工合成的生物外源性物质,具有致畸、致癌、致突变性和内分泌干扰等特性,在环境中滞留时间长、易被有机体吸收。目前降解氯酚类化合物的主要方法有物化方法以及生物处理方法。本论文首先研究了二氧化硅包覆型纳米零价铁的制备方法,然后以2,4,6-三氯苯酚作为目标污染物对厌氧微生物进行了培养和驯化;在此基础上,将二氧化硅包覆型纳米零价铁与厌氧体系相结合,分别研究了联合体系中厌氧污泥表面形态变化规律以及厌氧条件下二氧化硅包覆型纳米零价铁表面形态变化规律,得出的结论如下:利用液相还原法与表面修饰方法相结合,制备出二氧化硅包覆型纳米零价铁,首先其XRD图谱同时在2θ为27°和44°处出现了单质铁以及二氧化硅的特征峰,其次FT-IR图谱中出现了二氧化硅的特征吸收峰即1100cm-1处出现的Si-O-Si键不对称伸缩振动吸收峰,470cm-1处出现的Si-O-Si键弯曲振动吸收峰,同时结合SEM和EDS结果可知,二氧化硅包覆型纳米零价铁颗粒之间分散性良好且氧化程度极低,其表面主要物质为单质铁、二氧化硅及少量铁氧化物,。将制备得到的二氧化硅包覆型纳米零价铁降解2,4,6-三氯苯酚,其最终去除率能达到44%。原接种污泥微生物浓度高,产甲烷活性良好。以2,4,6-三氯苯酚作为目标污染物对其进行培养和驯化,随着2,4,6-三氯苯酚浓度的提高,体系中COD的最终降解率能达到90%,pH值稳定在7.0左右,未出现高浓度VFA积累,2,4,6-三氯苯酚的最终降解效率约80%,体系中成功筛选出能降解2,4,6-三氯苯酚的优势菌种。驯化后厌氧污泥用于降解2,4,6-三氯苯酚,反应完成后,其表面紧实,通道和空隙都很小;而未驯化污泥表面呈现松散状态且有孔洞和通道。反应前后厌氧污泥的电子体系传递活性,纳米零价铁/驯化污泥体系增加了86%,驯化污泥体系增加了51%,而未驯化污泥与纳米零价铁/未驯化污泥体系分别只增加了32%和26%。反应完成后的二氧化硅包覆型纳米零价铁/厌氧体系最终pH值稳定在7.0,ORP值稳定在-400mV,2,4,6-三氯苯酚的最终去除率在96.7%,该体系表现出极大的优势,将这两种方法相结合是一种有效处理2,4,6-三氯苯酚的技术。二氧化硅包覆型纳米零价铁反应后生成的主要物质由XRD图谱得出为Fe(OH)2和Fe3O4,且其Fe2+与Fe3+的质量比为2:1。纳米零价铁/厌氧体系反应后纳米零价铁表面主要产物还是为FeO和Fe(OH)2,其次为FeOOH,但其含量为12:1;且体系中还含有为反应完全的纳米零价铁,体系中得到的Fe2+主要为Fe(OH)2,Fe3+主要为γ-FeOOH。同时二氧化硅包覆型纳米零价铁表面的二氧化硅结构发生了变化。
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