钙钛矿太阳能电池作为一种非常有潜力的新型太阳能电池,其不断攀升的光电转换效率引起了人们的广泛关注。然而,高效钙钛矿太阳能电池所采用的光吸收层材料甲胺铅碘（CH₃NH₃PbI₃,也即MAPbI₃）极其不稳定,特别是在潮湿环境下,导致器件光电转换效率在短时间内发生剧烈衰减。这表明水分子在MAPbI₃降解过程中扮演了重要角色,然而关于水分子在MAPbI₃表面的吸附状态还不是很明确。另外,实验上报道称石墨烯的加入提高了钙钛矿太阳能电池的稳定性和光电性能,但是微观层面上的解释还比较缺乏。为此,本文采用基于第一性原理的密度泛函理论,试图通过研究水分子在MAPbI₃（001）表面的吸附行为来理解MAPbI₃在降解初期的情况。同时,研究了石墨烯在提高MAPbI₃在潮湿环境下稳定性的作用机制,并通过界面调控提高MAPbI₃/石墨烯异质结界面的载流子分离效率。以下为具体的研究内容及结论:1.研究了MAPbI₃（001）表面结构和电学性质,以及水分子在其表面的吸附情况。结果表明MAPbI₃（001）表面非化学计量比PbI₂终端的表面能最低,在潮湿环境下,水分子倾向于以分子形式在MAPbI₃（001）表面的Pb顶位吸附而不发生分解。当MAPbI₃（001）表面吸附水分子后,表面极化加剧,并且其带隙随着水分子吸附数量的增加而增加。2.研究了潮湿环境下石墨烯对MAPbI₃表面的保护作用。吸附能和过渡态搜索的结果表明,水分子以未解离形式吸附在异质结界面外时体系结构最稳定。表面石墨烯可以有效阻止外界水分子与MAPbI₃反应,从而实现对MAPbI₃的保护。另外,水分子吸附对MAPbI₃/石墨烯异质结的能带结构和界面电荷分布的影响不大。3.研究了MAPbI₃/石墨烯异质结的界面相互作用和电学性质。结果表明不同堆垛角度的MAPbI₃（001）表面和石墨烯之间形成了具有相似功函数的范德华异质结。能带结构表明石墨烯和MAPbI₃的能带都完好的保留在异质结中,并且二者界面的肖特基势垒可以由层间距调控。此外,界面间形成的内建电场促进了光生电子-空穴对的有效分离。总之,本文深入分析了水分子在MAPbI₃（001）表面的吸附情况,以及石墨烯在保护MAPbI₃免受潮湿环境影响方面的作用。并通过调节MAPbI₃/石墨烯异质结的肖特基势垒实现了界面优异的载流子分离,研究结果为高效稳定的钙钛矿太阳能电池的设计提供了理论指导。