论文部分内容阅读
氨造成的环境污染问题日渐严重,在大气中易和SOX、NO反应形成铵盐,是雾霾二次颗粒物主要来源之一,工业含氨尾气的净化处理受到人们的广泛关注。传统的含氨尾气分离回收工艺存在着诸多缺点,如水洗法存在水资源浪费NH3回收率低且能耗高的问题,酸洗法易腐蚀设备、还会造成二次污染。离子液体由于具有极低的蒸汽压、优良的热稳定性、结构可调等优点,在分离回收含氨尾气领域有着良好的应用前景。目前,用于NH3吸收的离子液体多有报道,主要包括常规离子液体、质子型离子液体、金属离子液体等,综合考虑到分离效果、离子液体的制备工艺以及生产成本等问题,本文合成了系列的离子液体,并优化出一种适合进行工业应用的离子液体吸收剂,对其放大制备工艺条件进行优化并探究了氨吸收性能;同时选用三种咪唑类质子离子液体负载到活性炭上制备出负载材料,以期可应用于工业NH3分离回收工艺。研究内容如下:(1)合成了系列的咪唑类离子液体,其中一种是常规咪唑离子液体1-丁基-3-甲基咪唑硝酸盐([Bmim][NO3]),其余几种均为质子离子液体,分别为丁基咪唑硝酸盐([Bim][NO3])、1-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐([1-Mim][NTf2])、2-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐([2-Mim][NTf2])、咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐([Im][NTf2]),并优化出了一种新型离子液体吸收剂。通过红外、核磁、热重等对离子液体的结构进行表征和分析,结果验证所合成的离子液体均为目标离子液体。(2)测定了几种咪唑类离子液体的NH3吸收/吸附性能,经过性能对比,筛选出适用于工业NH3吸收的离子液体(X),并对离子液体(X)的制备工艺进行了优化,探究了原料浓度、水含量、温度、压力等因素对离子液体(X)的NH3吸收性能的影响,考察了离子液体(X)对NH3/CO2的选择性,其选择性高达107.6,考察了放大制备的离子液体(X)的循环再生性能,对离子液体(X)进行了吸收-解吸连续评价实验,结果表明放大制备的离子液体(X)的NH3吸收性能良好,且具有优良的稳定性。(3)由于离子液体(X)进行了130 h的连续吸收-解吸实验后,含氨气体NH3浓度由14000 ppm降低至2000 ppm,为了进一步降低含氨尾气的NH3浓度,考虑将吸收量较高的三种质子型离子液体负载到比表面积较大的活性炭上,制备出活性炭负载质子离子液体材料,用于低浓度含氨尾气吸附工艺,探究了负载材料的NH3吸附性能和循环再生性能,考察了吸附温度、压力及负载比例对负载材料NH3吸附性能的影响,并考察了负载材料的再生性能,五次再生实验的穿透时间在50-60 min之间,结果表明负载材料循环再生性能良好。