多糖基复合吸附剂制备及其对铀的去除机理研究

来源 :南华大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:sheryme
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在核能生产过程中,如采矿、湿法冶金、核燃料制造等,会产生大量含铀废水并排放到环境中。铀通常以六价的形式存在于废水中,由于其放射性和重金属毒性,对环境和人体有着严重危害。目前用于去除废水中铀的技术很多,如溶剂萃取、化学沉淀、离子交换、膜处理、植物修复和吸附法。由于操作和经济方面考虑,人们普遍认为吸附法是处理废水时最实用且有效的技术之一。多糖是一种天然聚合物材料,资源丰富,且价格低廉。近年来,已经有很多的研究者们用多糖或其衍生物去吸附重金属和有毒的染料。本研究以多糖为基体,纳米颗粒为填充物,共混制备复合吸附剂实现对铀的稳定去除,主要研究内容如下:(1)合成了粒径为34 mm的复合吸附剂aMSP/SA,并研究其去除U(VI)的性能和实际应用。在pH 4.0和313 K时,4小时内aMSP/SA对铀的最大吸附量为210 mg/g。aMSP/SA可将U(VI)浓度从1.0 mg/L降至1.3μg/L。动力学和等温线拟合表明,该过程是以化学吸附为主的单层吸附。热力学参数揭示了aMSP/SA的自发吸热性质。aMSP/SA对混合金属溶液中的铀表现出明显的选择性,对实际铀矿废水中铀的去除率达99.41%。0.1 M HNO3可将吸附后的aMSP/SA洗脱再生,经4次吸附-脱附循环,吸附量约稳定在最大吸附量的60%。结合实验现象和XPS、FTIR、EDS表征结果,发现aMSP/SA在溶液中通过离子交换和配位这两种主要的反应方式来去除U(VI)。与aMSP相比,由于SA上的Ca2+离子提供了额外的离子交换和络合位点,aMSP/SA的吸附量显著增大。综上所述,aMSP/SA的去除效率高(初始浓度1.0 mg/L达99.41%),大颗粒易于分离(3-4mm),是一种很有前途的工业低浓度铀的去除材料。(2)利用冷冻干燥诱导自组装合成了可用于去除U(VI)的CP/CTS气凝胶,并系统地研究了pH、阴离子、接触时间、铀浓度、共存金属离子和再生试验等因素的影响。结果表明,CP/CTS在NO3-、Cl-和SO42-三种介质中均具有较高的吸附能力,其中,NO3-介质中的去除率在溶液pH较低时略高于其余两种介质。Kd在初始U(VI)浓度为10 mg/L时达到最大值(3.2×105 mL/g)。U(VI)在CP/CTS上的吸附符合拟二阶动力学模型和Langmuir等温线特征。在T=313 K,pH=4,m/V=1:2000时,Langmuir等温线拟合得CP/CTS的最大吸附量约为751 mg/g。另外,观察到K+,Ca2+,Na+,Mg2+,NH4+离子对铀在CP/CTS上的吸附没有影响或者影响较小。吸附后,用0.5 M EDTA-2Na可使CP/CTS再生并高效重复利用。在实际浸出液中,CP/CTS对U(VI)也表现出稳定的吸附能力。CP/CTS对铀的去除机理可归结为与羧基或羟基的离子交换和与氨基的表面络合作用。这些结果表明,CP/CTS在含U(VI)废水处理中具有应用潜力。
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