【摘 要】
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有机-无机卤化物钙钛矿材料表现出的光电性能大都十分优异,例如带隙可调、吸收系数高、电荷扩散长度长等特点,受到了广泛的关注。其中柔性钙钛矿太阳能电池在此基础上,更是具有重量轻、柔性好、便携性强等优点,但目前所实现的光电转换效率还远不及刚性电池。这主要是由于在柔性衬底上沉积均匀、高质量的钙钛矿薄膜面临巨大挑战。在研究中,三碘化甲脒铅（FAPb I3）由于其优异的热稳定性和接近Shockley-Quei
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有机-无机卤化物钙钛矿材料表现出的光电性能大都十分优异,例如带隙可调、吸收系数高、电荷扩散长度长等特点,受到了广泛的关注。其中柔性钙钛矿太阳能电池在此基础上,更是具有重量轻、柔性好、便携性强等优点,但目前所实现的光电转换效率还远不及刚性电池。这主要是由于在柔性衬底上沉积均匀、高质量的钙钛矿薄膜面临巨大挑战。在研究中,三碘化甲脒铅（FAPb I3）由于其优异的热稳定性和接近Shockley-Queisser极限的理想带隙而被证明是迄今为止最有效的钙钛矿体系。然而,FAPb I3中存在本征的量子限制效应会导致非辐射复合的产生。此外,由于钙钛矿薄膜中存在显著的拉伸应力,会导致FAPb I3的黑色α相在室温下不稳定。为了解决上述问题,我们分别从电子传输层/钙钛矿活性层的界面和钙钛矿活性层/空穴传输层的界面进行了界面修饰,具体如下:（1）设计并合成了一种热激活延迟荧光聚合物Polymer 1（P1）来修饰FAPb I3表面。由于P1的稳态荧光光谱和FAPb I3的带隙以上量子阱的吸收光谱之间存在较多的光谱重叠,F（?）rster能量转移发生在P1/FAPb I3界面,这进一步触发FAPb I3钙钛矿内部发生Dexter能量转移。从而实现了激子的“循环”,降低了钙钛矿太阳能电池的非辐射复合损耗。此外,P1在FAPb I3表面引入了压应力,从而释放了钙钛矿薄膜中的拉伸应力。最终刚性器件获得了23.51%的光电转换效率,柔性器件也获得了21.40%的光电转换效率。（2）通过在电子传输层中预埋3-氨基丙酸氢碘酸盐（3AAH）,并通过自下而上的策略修饰电子传输层/钙钛矿层界面。预埋3AAH在提高电子传输层质量的同时,进一步锚定钙钛矿晶粒的生长,使得钙钛矿在退火-冷却过程中产生的残余应力被释放并转化为微压应力,降低了钙钛矿的体缺陷密度和界面处的缺陷密度,从而显著提高柔性钙钛矿太阳能电池的光伏性能,光电转换效率高达23.36%,是目前柔性钙钛矿太阳能电池最高效率之一。该策略为降低柔性和刚性电池之间的差距提供了新的可能性。（3）分别使用甲脒甲酸盐（FAHCOO）、5-氨基戊酸盐酸盐（5AVACl）、丁基甲酸胺（BAFA）用作二氧化锡电子传输层（ETL）表面的修饰层,进而修饰ETL/FAPb I3钙钛矿界面。甲酸离子（HCOO-）可以降低钙钛矿晶界处的缺陷,同时抑制FAPb I3钙钛矿表面存在的阴离子空位缺陷,而且修饰后钙钛矿活性层的结晶度明显提高。这一策略可以通过甲酸盐干预的模式,可以使后续沉积的钙钛矿层中产生的非辐射复合明显降低,从而有效地提升钙钛矿太阳能电池的光电转换效率,同时提升了器件的稳定性能。刚性钙钛矿太阳能电池最终获得了超过24%的光电转换效率,柔性钙钛矿太阳能电池则获得了超过23%的光电转换效率。
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