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砷(arsenic,As)的环境地球化学行为强烈受控于As的形态,而As形态转化又与铁硫等的氧化还原过程紧密耦联。异化铁还原菌(Dissimilatory Iron Reducing Bacteria, DFeRB)和硫酸盐还原菌(SulfateReducing Bacteria, SRB)介导的铁硫还原在As的界面行为与效应方面具有重要作用。有关DFeRB和SRB介导的As形态转化及其潜在路径、驱动过程与机制、潜在释放风险等方面尚不明晰,尤其是冰封期厌氧环境中微生物的异化还原作用对As界面行为与效应的影响机制研究更是缺乏。本文以微生物介导的As形态转化及效应为切入点,以典型寒旱区湖泊乌梁素海为研究对象,根据不同季节沉积物-水界面As的形态动态特征,耦合铁与硫的同步变化规律,系统开展了DFeRB与SRB对As形态转化的影响机制研究,以期阐明自然环境中As的迁移转化机制,丰富真实复杂环境下As的界面反应机制及环境效应理论体系,为判识不同环境条件下As的生物有效性及潜在生态风险等提供科学依据。主要结论如下:
1.薄膜梯度扩散技术(DGT)现场监测与室内柱芯模拟实验结果表明,沉积物和上覆水中TAs、As(III)、Fe2+、S2-间呈明显耦合关系,显示了砷铁硫间的地球化学亲和性及其生物地球化学循环的紧密关联性。厌氧还原环境中,铁还原及硫酸盐还原显著影响As的形态转化。
2.DFeRB和SRB显著促进As的还原性溶解与释放,并表现明显的季节性差异;冰封期,DFeRB和SRB仍具一定的生物活性及还原能力,增加了As的潜在生态风险。SRB介导下As(V)的还原量及As的释放量明显强于DFeRB。
3.DFeRB介导下,铁的还原是影响As形态转化的重要机制。Fe3+、Fe2+和S2-是夏季DFeRB影响As形态转化的主要因子,无机磷(IP)是影响冰封期As形态转化的又一重要因子。
4.SRB对沉积物中弱吸附态As、黄铁矿、含砷硫化物等不同形态As的转化具有重要影响。SRB是影响As形态转化的主控因子,但冰封期IP也是影响As形态转化的重要因子。
5.DFeRB和SRB对As形态转化的影响明显不同。DFeRB对沉积物活性库(S1-2)和中度活性库(S3-5)影响显著,SRB则对沉积物中惰性库(S7-8)的影响最为显著,揭示了DFeRB与SRB对As形态转化路径的明显差异。
1.薄膜梯度扩散技术(DGT)现场监测与室内柱芯模拟实验结果表明,沉积物和上覆水中TAs、As(III)、Fe2+、S2-间呈明显耦合关系,显示了砷铁硫间的地球化学亲和性及其生物地球化学循环的紧密关联性。厌氧还原环境中,铁还原及硫酸盐还原显著影响As的形态转化。
2.DFeRB和SRB显著促进As的还原性溶解与释放,并表现明显的季节性差异;冰封期,DFeRB和SRB仍具一定的生物活性及还原能力,增加了As的潜在生态风险。SRB介导下As(V)的还原量及As的释放量明显强于DFeRB。
3.DFeRB介导下,铁的还原是影响As形态转化的重要机制。Fe3+、Fe2+和S2-是夏季DFeRB影响As形态转化的主要因子,无机磷(IP)是影响冰封期As形态转化的又一重要因子。
4.SRB对沉积物中弱吸附态As、黄铁矿、含砷硫化物等不同形态As的转化具有重要影响。SRB是影响As形态转化的主控因子,但冰封期IP也是影响As形态转化的重要因子。
5.DFeRB和SRB对As形态转化的影响明显不同。DFeRB对沉积物活性库(S1-2)和中度活性库(S3-5)影响显著,SRB则对沉积物中惰性库(S7-8)的影响最为显著,揭示了DFeRB与SRB对As形态转化路径的明显差异。