【摘 要】
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石墨烯因其独特的二维结构而具有优异的电学、热学、力学等性能,被认为是21世纪最具应用潜力的新型材料之一,尤其在能源与环境电化学领域。作为一种零带隙半导体,本征石墨烯材料活性位点少、易团聚,在电化学能源器件等领域的应用受到了限制。因此,对石墨烯进行合理改性,调控表面电子结构,提高自由电荷载流子密度,可以显著改善其表界面电化学活性。基于此,本论文发展了石墨烯卤素掺杂和金属纳米晶/单层石墨烯复合催化剂的
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石墨烯因其独特的二维结构而具有优异的电学、热学、力学等性能,被认为是21世纪最具应用潜力的新型材料之一,尤其在能源与环境电化学领域。作为一种零带隙半导体,本征石墨烯材料活性位点少、易团聚,在电化学能源器件等领域的应用受到了限制。因此,对石墨烯进行合理改性,调控表面电子结构,提高自由电荷载流子密度,可以显著改善其表界面电化学活性。基于此,本论文发展了石墨烯卤素掺杂和金属纳米晶/单层石墨烯复合催化剂的电化学原位制备方法,并对二者分别进行了电容器和电催化方面的应用研究:（1）电解石墨烯的直接功能化:发展了一种电化学原位制备溴化石墨烯（Gr-Br）的方法,该方法不仅可以获得层数更少的Gr-Br,还可以实现样品不同程度的溴掺杂。在两电极体系中采用程序化脉冲电位电解策略,平衡电解石墨时的裁剪、分层、溴化和分散过程,得到高产率、高质量的Gr-Br产物。同时,采用光照和控温等实验方法调控溴源产生溴自由基（或溴原子）的量,进而调控Gr-Br产物的含溴量。该绿色合成方法提供了一种在电解石墨的过程中同时实现石墨烯功能化的有效途径,还可以有效规避目前合成卤代石墨烯环境污染严重,耗能高、成本高、安全性差等问题。（2）金属纳米晶/单层石墨烯模式催化体系的构筑及其电催化性能研究:采用程序电位调控法在单层石墨烯表面成功沉积合成出单分散立方铜纳米晶,在石墨烯上负载铜纳米晶催化剂,有效改善铜纳米晶分散性,在石墨烯与金属纳米晶的协同作用下,显著提升其电催化性能。采用电化学方法控制金属纳米粒子的成核与生长过程,根据晶面表面能与晶面生长速度间的关系,控制合成具有规则形状、尺寸均一、可控的铜立方晶/单层石墨烯复合材料;进一步优化成核电位或成核时间等实验条件,调控铜纳米晶的尺寸和负载密度,并用于硝基苯及CO2的电催化还原。在单层石墨烯上电化学原位合成六边形银纳米片,利用置换反应制备Ag-Pt纳米晶/单层石墨烯复合材料,优化了光照、置换液组分对双金属纳米粒子/单层石墨烯界面构筑的实验条件。上述电化学原位构筑方法,为制备结构明确、尺寸可控的单分散金属纳米晶/单层石墨烯模式催化体系及后续研究其构效关系奠定了基础。
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