CH₄-CO₂共活化转化直接生成乙酸这一反应过程是一个原子经济、环境友好的反应过程,是现今催化领域所研究的最具挑战性的课题之一。为了积极响应国家环境保护政策和能源高效利用政策,本课题组提出了将储量巨大的CH₄资源和化石燃料燃烧所排放的最大污染物CO₂相结合,摸索出一条CH₄-CO₂直接合成转化的新路径。这一转化路径的关键点是要把反应过程分成两步,可以有效地绕过直接转化合成乙酸的热力学限制,实现原子经济的高效利用。本课题组前期根据理论模拟计算和实验结果分析基本明确了CH₄-CO₂直接转化生成乙醇和乙酸的反应机理、工艺流程以及整个催化体系,为之后的深入研究奠定了良好的基础。基于本课题组前人的研究成果,本论文继续对催化剂进行改性来研究影响催化剂活性的因素。本论文制备的Co-Pd/TiO₂催化剂的载体均为TiO₂,活性金属均为Co-Pd双金属,制备方法为溶胶-凝胶法和浸渍法,活性评价装置为课题组自主设计研制的双管固定床步阶反应器。本文重点研究了混合钯源、碱金属元素及杂多酸改性对催化剂活性的影响,并利用XRD、NH₃-TPD-MS、N₂-吸附、FT-IR和XPS对催化剂进行了分析,深入研究了催化性能与其结构的关系。主要得出下列结论:1.Pd（NO₃）₂·2H₂O作为Pd源不利于锐钛矿TiO₂晶相结构的稳定,也不利于金属Pd的高度分散。2.处于吸电子状态下的Co、Pd活性组分有利于提高催化剂的活性。3.催化剂体系中存在的Ti-O-Ti化学键有利于乙酸的生成。4.在混合钯源催化剂中,掺杂的Pd（NO₃）₂·2H₂O含量越多催化剂表面的中强酸量越大。5.以KNO₃作为碱金属盐,采取分步浸渍的方式制备的碱金属元素改性催化剂催化活性最佳。6.高分散的Co物种和Pd物种有利于产物时空收率的提高。7.碱金属盐的添加顺序和种类都会影响催化剂的理化性质。8.磷钨酸改性的催化体系中乙醇主要是通过CH₄氧化偶联反应合成;其它催化体系中乙醇主要是通过乙酸加氢反应合成。9.催化剂的孔道结构是影响乙酸加氢反应合成乙醇的关键因素。10.催化剂的比表面积及其表面中强酸量共同影响了乙酸的合成。11.适宜浓度的磷钨酸改性使催化剂中的TiO₂与磷钨酸间生成了某种化学键,可促进CH₄氧化偶联并提高乙醇的选择性。