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本论文研究了氧化还原活性的α-二亚胺类配体的稀土化合物的合成及反应性，进一步扩展了稀土化合物的化学性质及催化性能。主要结果如下: 1.研究了6-二亚胺稀土化合物的合成方法和催化性能。用钾、α-二亚胺和YbI2的一锅法反应合成了离子型稀土化合物[(L1)2Yb]-[K(DME)]+(4，L1=[ArNC(Me)C(Me)NAr]2-, Ar=2,6-iPr2C6H3; DME=Dimethoxyethane)。通过盐消除反应和胺基消除反应合成了二价镱化合物L1Yb(DME)2(5)以及活化DME（C-O键断裂）的三价钐化合物[L1Sm(μ-OMe)(DME)]2(6)。6可以高区域选择性(＞99％)的催化烯烃的硅氢化反应和高效地催化硅氮脱氢偶联反应; 2.合成和表征了α-二亚胺茂稀土化合物L2Y(C5H5)(THF)2(8，L2=[ArNC(H)C(H)NAr]2-, Ar=2，6-iPr2C6H3)和L2Y(C5Me5)(THF)(9)，研究了化合物8和9与异氰酸酯(ArNCO)的反应。化合物8与两当量的异氰酸酯发生形成C-C，C-N键的反应，得到(C5H5)Y(OO)(THF)2(10，OO=[OC(=NAr)N(Ar)C(C=NAr)C(=NAr)O]2-)，化合物9与一当量的异氰酸酯发生形成C-C键的反应，得到(C5Me5)Y(NO)(THF)(11，NO=[N(Ar)C(C=NAr)C(=NAr)O]2-。稀土金属中心与α-二亚胺的协同作用促进的偶联反应，拓展了稀土化合物新的化学反应性。 3.合成和表征了NNN-稀土化合物[(NNNsq·)2Y]-[Li(THF)4]+(12，NNN=bis(2-isopropylamino-phenyl)amide; sq=semiquinonate form)。固体磁矩(μeff=2.40μB)说明化合物12在每个配体上各有一个未成对电子，是一个双自由基型稀土化合物。电子顺磁共振(EPR)实验表明化合物12的两个未成对电子之间没有明显的相互作用。电化学研究表明，化合物12在氧化还原电势-1.193 V时，有一个准可逆的两电子还原过程(122-/12);在氧化还原电势-0.406 V、-0.156 V时分别存在两个连续的可逆的、准可逆的单电子氧化过程(12/12+、12+/122+)。