【摘 要】
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摩尔定律预测半导体器件的性能会在每18个月提升一倍,在过去的几十年里,半导体工业的发展一直遵守摩尔定律,但随着芯片集成度的进一步提高,芯片发热问题已成为制约半导体集成度进一步提高的主要障碍。电子器件温度过高将会引起其读数错误甚至是故障,另外也会导致电子器件中的连接金属因为温升产生过高的电阻,最终降低半导体器件的开关频率与电路的响应时间。因此,微纳结构及其界面上的能量输运问题,不仅成为科学领域的前沿
【基金项目】
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国家重点基础研究发展计划（2011CB707605）； 国家自然科学基金重点项目（51435003）； 国家建设高水平大学公派研究生项目（201806090027）； 江苏省普通高校博士研究生科研创新计划项目（KYCX17＿0058）； 东南大学优秀博士学位论文基
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摩尔定律预测半导体器件的性能会在每18个月提升一倍,在过去的几十年里,半导体工业的发展一直遵守摩尔定律,但随着芯片集成度的进一步提高,芯片发热问题已成为制约半导体集成度进一步提高的主要障碍。电子器件温度过高将会引起其读数错误甚至是故障,另外也会导致电子器件中的连接金属因为温升产生过高的电阻,最终降低半导体器件的开关频率与电路的响应时间。因此,微纳结构及其界面上的能量输运问题,不仅成为科学领域的前沿问题,也成为制约半导体工业进一步发展的关键问题。在电子器件中,电子-电子、电子-声子和声子-声子之间的散射是电子器件发热的内在机理,随着材料尺寸的逐渐减小,材料的界面热导也变得日益重要。在纳尺度下,随着单位长度界面的增加,影响热输运的主要因素不再是材料本身的热阻,而是界面热导。在此背景下,开发热界面材料用于对高功率密度器件的热管理变得尤为重要。本文通过分子动力学、格林函数以及蒙特卡洛方法研究了微纳结构中的声子输运机理,结合实验测量,研究电子-声子散射对纳米线热导率以及电阻率的影响。基于理论与实验结果,理清了声子自由程对界面热导的影响,提出了改善界面热传导高效快捷的方法。本文的主要工作包括:1、提出了用于描述弯折纳米线中由于声子聚焦效应导致的增强弯折效应的理论模型,该理论模型被用来预测弯折石墨纳米线中的额外热阻,理论预测结果与分子动力学模拟结果一致。研究成果表明该弯折引起的高热阻归因于石墨纳米线中的强声子聚焦效应,使得声子更加容易被边界背散射而不是穿过弯折区域,强声子聚焦效应也降低了弯折区域中能够使得声子改变方向的散射概率。根据理论模型的预测,通过增加层间相互作用,可以增强弯折石墨纳米线中的声子聚焦效应,同时由弯折引起的额外热阻也有所增加,并且该理论预测得到了分子动力学的验证。对于声子平均自由程达到～200 nm的厚弯折石墨纳米线,单层弯折区域引起的额外热阻和直石墨纳米线等效长度引起的额外热阻相比,其比率可以达到～300倍。与此同时,声子在范德华纳米线中的输运过程展现出强烈的各向异性以及尺寸依赖特性。结合分子动力学模拟、非平衡态格林函数方法以及蒙特卡洛模拟,结果表明当结构尺寸小于声子平均自由程时,由玻尔兹曼方程推导得到的经典各向异性模型不能用来预测热导率。对于直径小于声子平均自由程的范德华纳米线,面外模式的声子主导了任意晶向的热输运过程（除了面内方向）,这导致声子在这类纳米线上的输运模式类楼梯方式输运。增大纳米线尺寸时,面内声子模式逐渐主导了除了面外方向的其余任意晶向的热输运过程。2、电子-声子散射在声子输运中有着不可忽略的作用,通过实验和理论研究表明,二氧化铱高的热导率归因于其声子输运。二氧化铱的强原子相互作用以及铱原子和氧原子之间原子质量大的差异,导致了晶格热导率对总热导率的贡献占主导,电子-声子散射会降低晶格热导率。在此基础上,系统研究了金属纳米线中的电子-声子散射对电子输运过程的影响,发现随着温度的降低,金属纳米线中自由电子的边界散射率呈现非单调变化,这归因于温度降低时,电子-声子散射角度会发生改变,进而导致了边界散射率的改变。在低温时,沿着纳米线轴向传输的电子要在其撞向纳米线表面前首先被电子-声子散射弛豫,理论分析表明转变温度在0.29倍的德拜温度。基于实验测量的结果,提出了一个考虑电子-声子散射角度影响的理论模型,可以在整个温度范围内拟合测量铜和银纳米线的实验结果。3、基于热导率累积函数,推导了界面热导关于声子平均自由程的累积函数。通过该理论模型计算了硅/锗之间的界面热导累积函数。结果表明对界面热导有贡献的声子平均自由程的范围要远远窄于对热导率贡献的声子平均自由程的范围。而界面热导主要是由具有更短平均自由程的声子贡献,当且仅当薄膜尺寸小于这些对界面热导起贡献的声子的平均自由程时,微纳结构构建的界面的尺寸效应才能被观测到,分子动力学的仿真结果验证了所提出的理论模型。4、为了实现界面热导的调控,研究了石墨烯的氢化影响热输运的行为。密度泛函理论和非平衡态格林函数方法被用来研究单层石墨烯、双边氢化石墨烯以及双边氢化石墨烯与金属（铜和镍）之间的声子透射率和界面热导。结果表明,金属/石墨烯/金属的界面热导取决于石墨烯和金属的相互作用。金属和石墨烯之间的化学吸附可以增强界面热导,而物理吸附则抑制界面热导。单边氢化石墨烯能够通过引起大量的电子转移将相互作用的类型由物理吸附转变为化学吸附,进而增强了界面热导。更进一步,为了在实验上调控界面热导,本文提出了一个便捷有效的方法改善金属/石墨界面上的热输运。结果表明,通过聚焦离子束辐照石墨,铝和石墨之间的界面热导能够增强～5倍。该增强归因于辐照石墨相较于纯净石墨其费米能级较低。石墨经过聚焦离子束辐照后,会在表面形成缺陷,并引起铝和石墨界面上的电子重新分布。而辐照石墨和铝界面上形成的大偶极矩会导致界面相互作用类型由物理吸附转变为化学吸附,有助于界面上声子透射率的提高。基于测量的费米能级的差值,非平衡态格林函数方法预测铝/辐照石墨的界面相互作用强度相较于铝/纯净石墨增加了4倍。理论模型同时预测了界面热导并不随着相互作用强度的增加单调增加。当相互作用强度超过了一个临界值,界面热导将会下降。
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