【摘 要】
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光电催化(PEC)分解水是太阳能转化为氢能最有前景的方法之一。而高活性和稳定性的光阳极材料决定了 PEC分解水过程中光能到氢能的效率。在众多的光阳极材料中,TiO2因其具有丰
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光电催化(PEC)分解水是太阳能转化为氢能最有前景的方法之一。而高活性和稳定性的光阳极材料决定了 PEC分解水过程中光能到氢能的效率。在众多的光阳极材料中,TiO2因其具有丰富的储量、成本低、稳定性好以及无毒性等被广泛研究。然而,在实际应用中由于光能利用率低、光生载流子的复合率高、光阳极/电解质界面的空穴迁移动力学缓慢等缺点,严重影响了 TiO2光阳极的PEC分解水性能。本论文通过离子掺杂、助催化剂和光敏剂表面修饰等手段,提高了 TiO2光阳极的载流子产生、分离、利用能力;进一步探究了半导体与助催化剂和光敏剂的界面匹配关系,实现了高效TiO2基光阳极材料的可控制备及分解水性能显著提升。具体内容为:(1)阴离子掺杂的TiO2/助催化剂界面匹配研究在水热法合成TiO2光阳极基础上,通过气相沉积分别制备了 O、S、P、F掺杂的TiO2光阳极,进而通过电沉积在其表面分别负载Co(OH-D2和CoPi助催化剂。研究结果表明:在0.6 V vs.SCE偏压下,负载Co(OH)2后,O、S、P、F掺杂的TiO2/Co(OH)2光电流密度较其掺杂的TiO2光阳极分别提升了 2.5、1.1、1.3 和 2.2 倍;而负载 CoPi 后 O-TiO2/CoPi、S-TiO2/CoPi和 P-TiO2/CoPi 的光电流密度分别是 O-TiO2、S-TiO2和 P-TiO2 的 4.2、2.8和3.9倍(0.6 V vs.SCE)。实验结果发现,阴离子掺杂的TiO2光阳极与具有同源阴离子的助催化剂界面匹配作用更好。性能提升归因于载流子的传输阻力减小、浓度的增加和分离效率的提升。(2)TiO2/CuPc/NiFe-LDH光阳极的制备及其光电催化分解水性能研究在上一个工作认识基础之上,利用层层自组装的方法在TiO2表面交替组装酞菁铜(CuPc)和NiFe层状双金属氢氧化物(LDH),成功制备TiO2/CuPc/NiFe-LDH三元光阳极。CuPc和NiFe-LDH均匀地锚定在TiO2纳米棒的表面,并且可以通过负载层数来精细调控负载量。其中CuPc作为敏化剂,提高了对可见光的吸收,NiFe-LDH作为水氧化助催化剂可加速表面水氧化反应,提高载流子的注入能力。合成的复合光阳极显示出宽光吸收范围,增强的电荷分离和水氧化效率,最佳的TiO2/CuPc/NiFe-LDH光电阳极在0.6 V vs.SCE下光电流密度为2.10 mA cm-2,是纯的TiO2光阳极的5.7倍。
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