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重金属铬是我国优先控制的污染物之一,主要来源于电镀、冶金、制革、印染和化工等行业排放的三废。铬在水体中主要以Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的形式存在。其中Cr(Ⅵ)具有强毒性强,被人体吸收会引起胃疼、恶习、腹泻、呕吐、肝癌等疾病。目前,含铬废水常用的处理方法有和化学沉淀法、离子交换法、膜分离法、光催化法、电化学法、生物化学法等。吸附法具有操作简单、成本较低、处理效果好等特点,已被广泛用于处理含铬废水去除。凹凸棒石(Attapulgite,简称AT)具有比表面积大、吸附性能良好等优点,在水处理领域已被普遍应用。但因自身带有的结构负电荷和表面负电荷,导致吸附Cr(VI)的性能较差,所以需对其进行改性以提高对Cr(Ⅵ)的吸附性能。壳聚糖(Chitosan,简称CS)分子链上含有丰富的—OH和—NH2等活性基团,可以通过静电或络合作用去除废水中吸附重金属离子等污染物。但是,在酸性水溶液中,壳聚糖容易发生溶解并形成胶体,通常无法直接在酸性条件下使用。而对于Cr(VI)的去除来说,需在酸性条件下进行才会有良好的效果。鉴于此,本文以壳聚糖作为生物质碳源,通过一步水热碳化法制备出凹凸棒石/壳聚糖纳米复合材料(简称,AT@CS),通过扫描电镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、X光电子能谱(XPS)、元素分析(EA)、Zeta电位以及热重分析(TGA)等表征手段分析AT@CS的理化性质,考察了pH、Na+、初始浓度、温度等因素对Cr(Ⅵ)吸附去除的影响;分析了AT@CS的吸附动力学和热力学行为规律;研究了AT@CS对总铬的动态吸附过程;并初步探讨了其吸附机理,主要研究结论如下:(1)以壳聚糖作为生物质碳源,经水热碳化反应制备出碳化改性的凹凸棒石。拉曼光谱、红外光谱、元素分析、XPS等分析表明壳聚糖碳化后使凹凸棒石表面负载丰富的C=O、C-OH、COOR和—NH2等活性基团。(2)AT@CS对Cr(Ⅵ)与总铬的去除率分别为89.5%与80.2%,大于凹凸棒石和AT@C对Cr(Ⅵ)与总铬的去除率,在Cr(Ⅵ)的去除效果上虽与活性炭相近,但是在对总铬的去除率上,AT@CS明显高于活性炭,且活性炭价格昂贵、制备过程需高温、会产生有毒有害气体等缺陷,而AT@CS在制备过程中无有毒有害气体释放、成本低廉。表明AT@CS纳米复合材料是一种环境友好型、资源节约型的新型、环保、高性能的吸附剂。(3)在pH=1~8范围内,随pH值的增加,Cr(VI)的去除率先增加然后逐渐降低,而总铬的去除率则一直逐渐下降。pH为2时,Cr(VI)和总铬的去除率分别为91.0%和80.8%,吸附量最大为194.64 mg/g。随Na+浓度的增加,Cl-与Cr(VI)及Na+与Cr(III)的竞争吸附增强,从而抑制吸附。(4)动态吸附实验结果表明,凹凸棒石和AT@CS对总铬的动态吸附行为符合LDF动态模型,表明凹凸棒石和AT@CS对总铬的动态吸附行为主要受颗粒内扩散的控制。(5)在浓度为100~200 mg/L的范围内,AT@CS对总铬的最大吸附量从35.887 mg/g增大到73.836 mg/g,其动力学吸附行为符合准二级动力学方程。表观吸附活化能为13.4 kJ·mol-1,表明该吸附过程既有物理吸附,也有化学吸附,且以物理吸附为主。(6)在温度为298~318 K的范围内,AT@CS对总铬的最大吸附量从210.939mg/g增大到了231.630 mg/g,0(35)H为19.8 kJ·mol-1,0(35)G为-19.5~-23.7 kJ·mol-1,0(35)S为131.8~72.1 J·mol-1·K-1,表明该吸附是一吸热的、自发的、熵增过程。AT@CS对总铬的热力学吸附行为符合Langmuir方程,表明该吸附过程既有静电作用,也有配位作用,且以静电作用为主。(7)XPS分析可知,吸附后溶液中的铬包含Cr(Ⅵ)和还原的Cr(III)两种形式,且主要以Cr(III)的形式存在。部分Cr(III)在吸附过程中与Mg 1s和Si 2p发生离子交换作用,部分Cr(III)被释放到溶液中。Cr(VI)不仅与COOH进行配位络合作用吸附在吸附剂表面,还与—NH2配位反应生成—NH2—Cr,说明Cr(Ⅵ)的吸附过程不仅有物理吸附作用,还包括化学吸附作用。