【摘 要】
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热电材料可以通过内部载流子的输运实现热能与电能的直接相互转换,是一种安全可靠的新型清洁能源材料,在热能发电和热电制冷领域具有广阔前景。目前,在近室温段,Bi2Te3基热电材料仍然是唯一被广泛商业化应用的热电材料体系。然而,Bi元素和Te元素都是地壳中储量较少,价格较为昂贵的元素,并且这些化合物中所含的Te元素对人体和环境都有很大危害,不适合大规模的制备使用。Ag8Si Se6和Mg Ag Sb两种
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热电材料可以通过内部载流子的输运实现热能与电能的直接相互转换,是一种安全可靠的新型清洁能源材料,在热能发电和热电制冷领域具有广阔前景。目前,在近室温段,Bi2Te3基热电材料仍然是唯一被广泛商业化应用的热电材料体系。然而,Bi元素和Te元素都是地壳中储量较少,价格较为昂贵的元素,并且这些化合物中所含的Te元素对人体和环境都有很大危害,不适合大规模的制备使用。Ag8Si Se6和Mg Ag Sb两种Ag基化合物,具有环保无害、元素储量丰富等优点,是十分有前景的近室温区热电材料。为了进一步提高其热电性能,本论文通过材料制备工艺的优化,实现成分及微结构调控,在材料体系中引入纳米第二相、位错层错和能量势垒,改善材料的热电输运性能,最终获得高性能的Ag8Si Se6和Mg Ag Sb基热电材料。本论文的主要实验结果如下:（1）基于高温熔炼结合热压烧结工艺制备Ag8Si Se6基热电材料中含有定量的纳米级Ag2Se和Si的第二相,第二相的含量随热压烧结温度的变化而变化,当材料在525°C烧结时,Ag2Se和Si的含量最低,样品的电阻率（11.11μΩm）最低。而且由于Ag8Si Se6,Ag2Se和Si之间存在的能量势垒,有效过滤了低能载流子,提高了Ag8Si Se6基热电材料的塞贝克系数,进而优化了材料的功率因子,525°C烧结样品在125°C时最大功率因子为1772μW/m K~2;（2）Ag2Se和Si纳米第二相增强了对声子的散射作用,降低了Ag8Si Se6基热电材料的晶格热导率,使得525°C烧结样品的ZT值在125°C接近0.9,其热电性能和n型Bi2Te3基热电材料相当。而且,Ag8Si Se6基热电材料具有环保、低廉、机械性能优异等优点,因而具有广阔的应用前景。（3）通过微波辅助熔炼结合放电等离子烧结制备的Mg Ag Sb基热电材料中含有一定量的Ag3Sb第二相,并通过电子探针微区分析,确定了Ag3Sb的微观形貌和分布状态;与传统熔炼法相比,Ag3Sb第二相的存在,提高了Mg Ag Sb基热电材料的载流子浓度,大幅降低了材料的电阻率,虽然材料的塞贝克系数有所恶化,但功率因子仍提高了近一倍,达到了1963μW/m K~2;（4）微波快速熔炼导致的层片状亚晶、位错和层错的等微结构的变化,降低的了材料的晶格热导率,优化了材料的热性能;最终,微波辅助熔炼结合放电等离子烧结制备的Mg Ag Sb基热电材料在270°C时取得了接近0.8的ZT值,比传统熔炼法提高了20%;此外,由于该工艺具有速度快、耗时短、安全可靠等优点,更利于大规模制备加工。
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