生物炭基复合材料对磺胺二甲基嘧啶污染水体与底泥的修复机理研究

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随着社会和科学的不断发展,磺胺类抗生素的产量和消耗量也越来越高。由于大部分的磺胺类抗生素并不能被生物体代谢,积累在地下水、地表水、土壤、底泥中的磺胺类抗生素也越来越多。长期可能会对人体造成毒性损伤,引发变态和过敏反应、激素水平异常等,严重的甚至会引发各种慢性疾病,因此它所具有的环境风险不容小觑。本实验以生物炭为载体,制备氧化石墨烯/生物炭纳米复合材料,并用于水和底泥体系中磺胺二甲基嘧啶的去除。实验内容和实验成果包括以下三个部分:(1)第一部分主要是通过浸蘸法制备氧化石墨烯/生物炭纳米复合材料(GO-BC)。通过元素组成、pH、Zeta电位、BET比表面积测定,以及SEM、XPS分析等手段表征了GO-BC的物理化学性质。结果表明:GO-BC与原始生物炭(BC)相比,物理化学性质都得到改善。氧化石墨烯的引入,使得GO-BC组成元素中氧元素含量增加,BET比表面积增加,孔容变小。说明氧化石墨烯可能分散在生物炭表面或者稳定于生物炭孔隙间。通过XPS结果分析可知,GO-BC富含含氧官能团,且种类和数量都比BC多,其吸附性能会得到改善。(2)第二部分选取磺胺二甲基嘧啶(SMT)作为磺胺类抗生素的典型来模拟污染水体系的研究。主要是利用第一部分中的GO-BC吸附去水体系中的SMT。对比研究了污染体系的pH和离子强度、化学老化来研究化学老化对GO-BC吸附SMT的影响;通过吸附动力学和吸附等温线的测定与相关方程的拟合,综合实验结果探讨GO-BC吸附去除SMT的机理。最后研究了材料的再生性能。实验结果表明:GO-BC对水体系中SMT的最大吸附量为6176mg·kg-1,是原BC的2.14倍。当pH值为3-6时,GO-BC和BC对SMT的吸附随着pH的增加变化并不显著。随着pH由中性到碱性条件过渡,吸附剂对SMT的吸附容量逐渐下降。离子强度能够显著影响GO-BC对SMT的吸附,离子强度越大,静电屏蔽、聚合效应、竞争吸附越明显,吸附容量越小。化学老化增加了GO-BC表面含氧官能团的种类和数量,其吸附性能也随之提高。GO-BC对SMT的吸附作用具有很强的pH依赖性,π-EDA作用力是整个吸附过程中的主要吸附机制,还有静电作用、氢键作用、疏水作用等机制协助进行。GO-BC具有较好的稳定性和重复利用性。(3)第三部分研究了底泥体系中pH和电解质浓度、化学老化对GO-BC吸附底泥中SMT的影响;同样测定了吸附动力学和吸附等温线,探讨GO-BC吸附去除SMT的性能。结果表明:GO-BC对SMT吸附作用的pH依赖性依旧比较显著,随着pH的增加,吸附剂吸附底泥中SMT的性能也呈现出明显下降的趋势。底泥体系中NaCl电解质浓度的增大,静电屏蔽作用和Na+的竞争吸附作用更明显,而底泥体系中有机质的作用增强,整体上对吸附容量没有产生很大影响。化学老化实验中,AGO-BC和ABC对河道底泥中SMT的吸附量明显增加,且随着体系中污染物浓度的增加,吸附量增加的幅度也就越大。并且GO-BC、BC对底泥体系中SMT的吸附速率受化学吸附影响较大。
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