成都平原城市群区域性臭氧污染期间醛酮类化合物污染特征与来源分析

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醛酮类化合物是环境空气中的一类重要含氧挥发性有机物(OVOCs),既是光化学烟雾形成的重要前体物,也是其重要组成成分,同时对生态环境和人体健康也会存在不利影响,目前醛酮类化合物已成为大气环境科学领域的研究热点。本研究于2019年8月4—18日在成都平原城市群8城市同时开展醛酮类化合物外场观测,综合利用多种数据分析方法,对比研究了15种醛酮类化合物的污染特征、大气光化学反应活性、生成机制和来源,并进行了有毒有害醛酮类化合物的人体健康风险评价。研究结果表明,观测期间成都平原城市群出现了区域性的臭氧污染过程。成都平原城市群醛酮类化合物浓度水平平均为17.90 ppbv,其中甲醛(36.4%—64.3%)、丙酮(12.4%—28.1%)和乙醛(8.2%—47.3%)是浓度占比最高的物种。大多数站点醛酮类化合物总浓度在污染天高于清洁天。醛酮类化合物和臭氧的浓度空间分布总体类似;大多数站点醛酮类化合物日变化与臭氧浓度日变化趋势较为一致,均呈现白天高晚上低的特征。甲醛和乙醛是成都平原城市群各个站点大气光化学反应活性最高的物种。大多数醛酮类化合物物种的OH自由基消耗速率在污染天高于清洁天;在大多数站点的污染天与清洁天,醛酮类化合物的平均最大增量反应活性(MIR)均与已苯的MIR(3.04 g·g-1)值大小相当,表明成都平原城市群醛酮类化合物具有较强的大气光化学反应活性。成都平原城市群区域层面醛酮类化合物的PMF来源解析结果识别出人为源一次排放、植物一次排放与背景、二次生成和其他4类来源,甲醛、乙醛和丙酮的二次生成贡献占比分别为41%、42%和44%;各站点重点醛酮类化合物多元线性回归方法来源分析结果表明,甲醛、乙醛和丙酮的二次生成占比范围分别为20%—50%、17%—54%和22%—55%。基于OBM模型的二次生成机制研究发现,烯烃和异戊二烯的光化学氧化是甲醛二次生成的主要途径;乙醛和丙酮的二次生成分别受到烯烃和烷烃的控制。醛酮类化合物污染受到了四川省内绵阳-德阳-成都沿线输送的影响。成都平原城市群各个站点周边环境空气中甲醛和乙醛均对暴露人群存在致癌性人体健康风险,大多数站点周边环境空气中的甲醛对暴露人群均存在非致癌性人体健康风险。大多数站点周边环境空气中甲醛和乙醛对暴露人群的致癌性人体健康风险值以及非致癌风险危害商值在污染天均高于清洁天。综上,成都平原城市群应该高度重视对本地醛酮类化合物及其关键前体物的排放管控,并与周边地区构建高效的联防联控机制,以有效地减轻醛酮类化合物对臭氧污染的贡献,并保护人群身体健康。
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