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柔性压电复合薄膜既具有良好的柔韧性,又具有良好的压电性能,可应用于高应力冲击场景下,因此成为目前的研究热点。但是目前的研究主要集中于使用基础配方的压电陶瓷(如锆钛酸铅(PZT)、钛酸钡(BT)、或铌酸钾钠(KNN))作为填料。这些填料受配方电学性能的限制,制备出的柔性压电复合薄膜的性能仍难以满足应用的要求。因此,本项目拟采用配方改进及自主制备的有铅压电陶瓷颗粒作为填料,聚偏氟乙烯(PVDF)或微晶纤维素(MCC)作为基体,制备出受激输出电压较为明显的柔性压电复合薄膜,研究不同性能和形貌的有铅压电陶瓷填料对柔性压电复合薄膜物相结构、红外光谱、宏观及微观形貌、力学性能、电学性能、受激输出电压的影响规律。研究结果表明:(1)通过固相法制备出了Pb(Zr0.52Ti0.48)O3(PZT),Pb0.95Sr0.05(Zr0.52Ti0.48)O3(PSZT),0.55Pb(Ni1/3Nb2/3)O3-0.45Pb(Zr0.3Ti0.7)O3(PNN-PZT),0.02Pb(Sb1/2Ta1/2)O3-0.49Pb(Ni1/3Nb2/3)O3-0.49Pb(Zr0.3Ti0.7)O3(PST-PNN-PZT)陶瓷颗粒。研究了陶瓷颗粒的物相结构、微观形貌及粒径,研究结果显示PZT,PSZT,PNN-PZT,PST-PNN-PZT(简称PZT基)压电陶瓷颗粒形貌不规则,粒径大小均约为0.220μm,且均存在一定的团聚现象。为了对比不同陶瓷配方的相关性能,研究了烧结后的陶瓷圆片的铁电性能、压电性能、介电性能。研究结果显示这四种陶瓷的电学性能由低到高依次为:PZT,PSZT,PNN-PZT,PST-PNN-PZT。另外,通过水热法制备了Pb(Zr0.52Ti0.48)O3(PZT)与Pb0.95Sr0.05(Zr0.52Ti0.48)O3(PSZT)陶瓷颗粒,分析了陶瓷颗粒的物相结构、微观形貌及粒径。研究结果表明两种陶瓷颗粒均呈立方颗粒形貌,PZT与PSZT陶瓷颗粒大小分别为1.276μm和0.962μm,且均存在一定的团聚现象。通过以上两种工艺制备的陶瓷颗粒粒径均满足制备柔性压电复合材料对填料的要求。(2)通过对PZT基/PVDF薄膜进行不同干燥方式和不同镀电极方式的探索,发现采用真空干燥法成膜和热蒸镀法镀电极的制备工艺可以制备出平整且具备良好电学性能的复合薄膜。以固相法制备出的PZT,PSZT,PNN-PZT,PST-PNN-PZT颗粒以及水热法制备出的PZT,PSZT颗粒作为填料,通过最佳的制备流程制备出了平整的PZT基/PVDF柔性压电复合薄膜。研究了陶瓷填料对复合薄膜物相结构、红外光谱、宏观及微观形貌、力学性能、电学性能、受激输出电压的影响规律。研究结果显示:宏观形貌图及力学性能测试表明所有样品都具有较好的柔韧性。在PVDF基体中最佳的陶瓷填料含量为30wt%,相同填料含量下陶瓷填料配方电学性能越高,制备出的复合薄膜的电学性能及受激输出电压越高。0.3PST-PNN-PZT/PVDF复合薄膜具有最优的综合性能:d33=24.6p C/N,εr=18.7,tanδ=17%,12N作用力下输出电压为7.76V,拉伸强度为20.112MPa,断裂伸长率为368.606%。(3)通过对PZT基/MCC薄膜进行不同干燥方式的探索,发现采用非溶剂致相分离法(NIPs)干燥的制备工艺可以制备出平整的复合薄膜。以固相法制备的PZT,PSZT,PNN-PZT,PST-PNN-PZT陶瓷颗粒及水热法制备的PZT,PSZT陶瓷颗粒作为填料,通过最佳的制备流程制备出了平整的PZT基/MCC柔性压电复合薄膜。研究了陶瓷填料对复合薄膜物相结构、红外光谱、宏观及微观形貌、力学性能、电学性能、受激输出电压的影响规律。研究结果显示:宏观形貌图及力学性能测试表明所有样品都具有较好的柔韧性。陶瓷填料配方的电学性能越高,制备出的复合薄膜的电学性能及受激输出电压越高。0.3PST-PNN-PZT/MCC复合薄膜获得最优的综合性能:d33=1.7p C/N,εr=47,tanδ=24%,12N作用力下输出电压为296m V,拉伸强度为38.953MPa,断裂伸长率为6.067%。(4)通过本论文的研究,制备出了既具良好柔韧性又具优异电学性能的PZT基/PVDF复合薄膜和PZT基/MCC复合薄膜。其中,相同填料下水热法制备的陶瓷填料与PVDF或MCC基体制备的复合薄膜的相关性能比固相法制备的陶瓷填料与基体复合得到的复合薄膜的相关性能更优异;相同填料下PVDF为基体的复合薄膜的力学性能、压电性能、受激输出电压均比MCC为基体的复合薄膜更优异;相同填料下MCC为基体的复合薄膜的介电性能比PVDF为基体的复合薄膜更优异。制备的所有样品均有希望满足柔性压电复合薄膜在电介质材料、传感器、能量采集装置、可穿戴电子设备等领域的应用要求。