【摘 要】
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分别将不同过渡金属负载于HZSM-5分子筛或无机氧化物制备了一系列催化剂,用于催化甘油合成吡啶碱。研究发现由质量分数4.6%的金属Cu负载于Si/Al=38的HZSM-5分子筛得到4.6%Cu/
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分别将不同过渡金属负载于HZSM-5分子筛或无机氧化物制备了一系列催化剂,用于催化甘油合成吡啶碱。研究发现由质量分数4.6%的金属Cu负载于Si/Al=38的HZSM-5分子筛得到4.6%Cu/HZSM-5（38）催化剂在甘油催化氨化合成吡啶碱的反应中显示出优良的催化性能。在此催化剂催化下由甘油得到的吡啶碱包括吡啶、2-甲基吡啶和3-甲基吡啶。对各产物的形成机制进行了推测并探索出此反应的最优工艺条件,即反应温度为520°C、常压、氨醇比7:1及气时空速为300h-1。在优化的反应条件下,吡啶碱产物总碳摩尔收率可达42.8%。吡啶吸附红外表征表明,金属Cu的负载使HZSM-5的Lewis酸和Br?nsted酸的分布比例发生很大改变,适宜的L/B酸比例决定了催化剂具有较好的催化性能。XRD表征证明新鲜的4.6%Cu/HZSM-5（38）催化剂金属Cu组分以CuO物种形式存在,反应过程中生成的H2将CuO原位还原为单质Cu。TEM和N2吸附脱附表征表明催化剂的失活主要是由于反应过程中形成积碳所致。催化剂可以在550°C通入空气6h在线焙烧得以再生。由于反应过程中金属Cu发生烧结以及ZSM-5骨架铝发生部分脱除,导致再生的4.6%Cu/HZSM-5（38）催化剂与新鲜催化剂相比催化活性略微有所下降。
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