【摘 要】
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随着人口的大规模增长和工业规模的持续扩张,大量化石能源的使用造成了能源的短缺和环境的污染等问题。随着“碳达峰”和“碳中和”等政策的提出,人们迫切的寻求一种环保可持续的方法。其中光催化半导体技术在环境修复等领域展现了巨大的应用潜力。石墨相氮化碳（g-C3N4）作为一种新型的非金属光催化剂有着稳定的化学结构和优异的可见光响应范围,成为目前研究的热点。但是,这种材料也面临比表面积较小,可见光响应范围相对
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随着人口的大规模增长和工业规模的持续扩张,大量化石能源的使用造成了能源的短缺和环境的污染等问题。随着“碳达峰”和“碳中和”等政策的提出,人们迫切的寻求一种环保可持续的方法。其中光催化半导体技术在环境修复等领域展现了巨大的应用潜力。石墨相氮化碳（g-C3N4）作为一种新型的非金属光催化剂有着稳定的化学结构和优异的可见光响应范围,成为目前研究的热点。但是,这种材料也面临比表面积较小,可见光响应范围相对较低,以及光生电子与电子空穴的分离程度低等问题,导致在实际应用中达不到理想效果。本论文通过模板剂修饰、元素掺杂等方法对g-C3N4进行了改性,以改善g-C3N4的表面积、光生电子的分离和可见光响应范围问题,并进一步研究了改性催化剂降解水体中有机污染物的效果及机理,为制备高效模板剂改性的g-C3N4提供了一定的思路和方法。本文的主要内容包括:隧道型结构介孔g-C3N4的制备及其光催化性能研究。隧道结构的g-C3N4分别以介孔分子筛SBA-15和KIT-6为模板,三聚氰胺为前驱体,通过简易的气相沉积法合成。结果显示,KIT-6合成的g-C3N4（KIT-6-CN）产生了堆积和聚集的隧道型结构,而SBA-15合成的g-C3N4（SBA-15-CN）有助于形成薄片状的隧道型结构。KIT-6-CN和SBA-15-CN被应用于可见光下四环素和苯酚的降解,并与没有模板制备的g-C3N4（CN）进行比较。结果表明,SBA-15-CN(0.06963 min-1)＞KIT-6-CN(0.01309 min-1)＞CN(0.00778min-1),SBA-15-CN和KIT-6-CN得到的降解速率常数分别比CN的高10倍和2倍。通过比表面积、光电化学实验和X射线电子能谱（XPS）的分析,表明SBA-15-CN和KIT-6-CN性能的提高主要是由于比表面积增加。此外,独特的隧道结构和大量的表面氮空位的形成可以捕获光生电子,从而促进SBA-15-CN的光生电子对的分离,使得SBA-15-CN降解效果高于KIT-6-CN。自由基捕获实验证明,光生空穴（h+）和超氧自由基（?O2-）是SBA-15-CN降解四环素和苯酚的主要活性自由基。在此基础上,分析推测TC和苯酚的光催化降解路径。磷掺杂隧道型改进介孔g-C3N4的制备及其光催化性能研究。为进一步提高g-C3N4的可见光响应范围,磷掺杂隧道型改进介孔g-C3N4以介孔分子筛SBA-15为模板,以六氯三聚磷腈（HCCP）为掺杂磷源,以三聚氰胺为前驱体,通过简易的气相沉积法合成。紫外漫反射光谱说明P掺杂可拓宽g-C3N4的可见光的吸收范围。此外,结合光电化学实验,如电阻抗和瞬态光电流响应实验,说明P掺杂也有效提升了g-C3N4光生电子的转移效率。将P掺杂样品应用于可见光下的四环素降解,并将结果与不掺杂P原子SBA-15改进的氮化碳（SBA-15-CN）以及没有模板制备的g-C3N4（CN）进行比较。P20-SBA-15-CN的四环素降解速率常数为0.23367 min-1,分别比SBA-15-CN(0.07732min-1)和CN(0.01123 min-1)高近3倍和20倍。结合自由基捕获实验,对于P20-SBA-15-CN来说,光生空穴（h+）和超氧自由基（?O2-）发挥了主要作用。在此基础上,将P20-SBA-15-CN应用于实际污染土壤淋洗废水的TOC降解,为光催化剂用实际工程提供了研究思路和基础。
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