【摘 要】
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化石燃料的过度燃烧会产生大量的CO2,将其排放到空气中会造成温室效应,导致能源短缺和环境污染问题日益严重。因此降低空气中CO2的含量、降低温室效应的影响、实现碳的资源化利用、开发可再生的洁净碳氢能源缓解对传统化石燃料的过分依赖是非常有必要的。利用太阳能光催化还原CO2为各种碳氢燃料是一种比较简便的方法,还原生成的碳氢化合物可以作为可再生能源在一定程度上缓解我国能源紧缺的问题。该方法早在1978年就
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.21978187,22008167,21978196）; 山西省优秀青年自然科学基金（No.201801D211008,201901D211100,201901D211058）; 中国博士后基金（2020M672825）; 山西省高等学校科技创新项目（No.2019L0138,2019L0143）
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化石燃料的过度燃烧会产生大量的CO2,将其排放到空气中会造成温室效应,导致能源短缺和环境污染问题日益严重。因此降低空气中CO2的含量、降低温室效应的影响、实现碳的资源化利用、开发可再生的洁净碳氢能源缓解对传统化石燃料的过分依赖是非常有必要的。利用太阳能光催化还原CO2为各种碳氢燃料是一种比较简便的方法,还原生成的碳氢化合物可以作为可再生能源在一定程度上缓解我国能源紧缺的问题。该方法早在1978年就引起了研究者们的关注,因为其既可以减少CO2的含量,又可以实现碳资源的循环利用,两全其美。提到光催化技术,其核心问题是如何构建高效的光催化体系。近年来铋基材料在光催化反应方向受到了多方面的关注。Bi2Mo O6是铋基材料中的一种,它具有独特的层状结构,合适的带隙宽度且光响应能力较好,所以成为光催化剂的研究者之一。但是单一的Bi2Mo O6半导体催化剂由于其光生载流子的复合率较高,所以通常会采用一些手段对其进行改性。目前为止大部分光催化剂都是以粉末状形式存在,虽然粉末状催化剂在光催化过程中其催化性能可能较好,但是粉末状催化剂具有许多缺点,如固体催化剂和溶液分离难、易团聚、容易造成二次污染、不易回收再利用等,这些都会在催化剂的使用过程中无形地加大催化剂的使用成本,影响催化剂使用范围。基于以上提出的问题,我们采用以铋板为基底进行原位制备铋基薄膜,再利用构筑异质结和贵金属修饰的改性策略制备铋基复合薄膜。利用上述方法制备的铋基复合物既可以实现粉体催化剂的固定化克服粉体催化剂存在缺点,又可以提高光催化剂催化还原CO2的性能,具体的研究内容如下:（1）以Bi板为阳极,Ti片为阴极采用电化学法和离子交换法原位制备Bi2Mo O6薄膜并研究了Bi2Mo O6薄膜光催化还原CO2的性能。实验过程中探究了反应时间对Bi2Mo O6薄膜形成的影响。（2）为了提高单一Bi2Mo O6薄膜的光催化还原性能,我们通过电化学法结合离子交换法以铋板为基底制备了Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜,并研究Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜光催化还原CO2的性能。另外在制备过程中探究了电解质溶液p H对复合薄膜制备的影响,在筛选出的最优工艺条件下制备Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜并对其进行一系列的表征,结合表征数据提出一种可能的光催化还原CO2机理。Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜在300 W的氙灯照射下表现出良好的光催化还原CO2为CO的性能,可以达到117.21μmol·g-1,是单一Bi2Mo O6薄膜的1.56倍,而且经过三次循环后Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜表现出良好的稳定性。各种分析结果表明Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜具有较高的光催化活性归因于Bi2Mo O6于Bi OBr之间带隙可以很好的匹配,两个催化剂之间可以形成Z型异质结,有效促进光生电子空穴对的分离,提高电子的利用率,进而提高了Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜的光催化性能。（3）为了进一步提高Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜光催化还原CO2为CO的性能,我们采用光沉积法在制备的Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜上沉积了贵金属Ag获得了Ag/Bi2Mo O6/Bi OBr薄膜。为了探究Ag的沉积量对Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜光催化还原CO2性能的影响,我们在Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜上沉积了不同质量分数的银然后用于光催化还原CO2为CO的性能研究。通过对实验发现,随着银沉积量的增加,Ag/Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜光催化还原CO2为CO的性能先增加后减少,当银的沉积量为1.5%时Ag/Bi2Mo O6/Bi OBr薄膜光催化还原CO2为CO的性能最佳,其CO的产率为134.5μmol·g-1。根据UV-Vis可以了解到沉积贵金属银可以拓展薄膜的吸收带边,这是由于贵金属银具有表面等离子共振效应,这种效应可以使Ag/Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜的光吸收带边发生红移,提高了对光的吸收;另外贵金属Ag可以作为Bi2Mo O6与Bi OBr的中间桥梁以便电荷的传输,并且由于其产生的肖特基势垒可以阻碍光生电子空穴对的复合。所以沉积贵金属Ag后的Bi2Mo O6/Bi OBr复合薄膜相比于单一Bi2Mo O6薄膜和Bi2Mo O6/Bi OBr薄膜其光催化还原CO2的性能最佳。
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