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水污染和能源短缺是当前人类需要解决的两个重大问题。光电催化氧化技术是一种有效的环境污染控制技术,近年来受到广泛的关注。光电催化氧化过程主要是通过光电阳极产生羟基自由基(·OH)或其他自由基来氧化有机分子,使其完全氧化分解为CO2和H2O等无机小分子。光电催化氧化过程具有氧化能力强、处理效率高和易分离再使用等优点,成为国内外研究的热点。由于其独特的物理和化学性能,半导体纳米催化剂是目前处理环境污染最有效的材料之一。近年来,纳米半导体作为载体在燃料电池的应用方面也开始崭露头角。然而传统粉体半导体纳米材料存在催化效率低,对可见光无响应和分离回收困难等问题,限制了它在实际中的应用。本论文针对粉体半导体光催化剂材料在有机污染物处理过程中存在的电荷复合严重、可见光吸收差和处理效率低等缺点,开展了可见光响应的半导体电极材料的制备及其光/光电催化降解有机物方面的研究,以实现有机污染物的高效处理;同时,对以半导体材料为贵金属载体在燃料电池中的应用展开了研究。本论文的主要内容概括如下:(1)通过原位沉积和煅烧法首次把TiO2纳米球沉积在碳布(CC)表面制备TiO2/CC。然后,通过一步电化学还原法把滴加在TiO2/CC表面的氧化石墨烯(GO)还原为还原氧化石墨烯(RGO),得到RGO修饰的TiO2/CC复合材料(RGO/TiO2/CC)。该复合材料在可见光照射下光电催化(PEC)降解亚甲基蓝(MB)有机污染物的过程中显示出较高的光电催化活性、较好的稳定性和循环再使用能力。此外,与光催化过程和电催化过程相比,PEC过程的催化效率明显提高,这可能是因为在PEC过程中存在光催化和电催化的协同效应。(2)通过阳极氧化法在Ti基底表面合成了高度有序的TiO2纳米管阵列(TNTs),然后通过蒸气热法用还原氧化石墨烯(RGO)对TNTs进行改性。得到的RGO修饰的高度有序TNTs阵列(RGO–TNTs)可以作为光电阳极光电催化降解甲基橙(MO)有机污染物。可见光辅助的PEC过程中,该RGO–TNTs电极对MO的催化降解具有很强的稳定性和循环使用性能。与裸的TNTs相比,RGO–TNTs电极的PEC性能明显增强。此外,通过与光催化过程和电催化过程相比,PEC过程对有机污染物的降解效率明显提高。这是因为PEC过程中光催化和电催化存在光电协同作用,PEC过程中产生的光生电子-空穴对的复合被外电场有效抑制。该研究有望把石墨烯修饰的高度有序TNTs基催化剂作为一种新颖、稳定、高效、可见光响应光催化剂材料用于光电催化降解有机污染物。(3)通过阳极氧化法在Ti基底表面合成了高度有序的TiO2纳米管阵列(TNTs),然后以TNTs为载体通过电沉积的方法合成了Pt纳米花点缀的TiO2纳米管阵列(Pt–TNTs),最后通过电化学还原法用还原氧化石墨烯(RGO)修饰Pt–TNTs得到Pt–TNTs/RGO复合催化剂。在碱性介质中,三元复合物Pt–TNTs/RGO对甲醇的光电催化氧化性能明显高于Pt–TNTs。有趣的是,在可见光辅助下,复合催化剂对甲醇氧化的催化活性和稳定性明显提高,电催化过程和光催化过程均有助于提高复合催化剂的催化性能和稳定性。(4)利用水热法合成具有三维结构的MoS2/RGO复合材料,并以MoS2/RGO为载体修饰Pt纳米簇(Pt-MoS2/RGO)。用所得催化剂催化酸性介质中的甲醇溶液。研究发现,装饰在MoS2/RGO表面的Pt纳米粒子粒径大约为3.41 nm,颗粒大小均匀且分散性好。此外,这些纳米复合材料在酸性介质中对甲醇氧化显示高的电催化性能。Pt-MoS2/RGO复合材料对甲醇电催化氧化活性是商业Pt/C的5.65倍。优异的电催化性能使二维MoS2/RGO纳米材料在未来作为燃料电池催化剂载体实现商业化存在可能性。