WS2二维原子晶体的控制生长、掺杂及光电器件研究

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二维WS2以其层状结构、依赖于厚度的带隙和强的光-物质相互作用,有望应用于构建高性能光电器件。然而原子层厚度单晶WS2的层数可控生长仍然是挑战。另外,无论是CVD合成的还是机械剥离的超薄WS2的电中性能级(Charge neutrality level)接近其带隙的中部,导致与金属电极间存在较大的接触势垒。因此,基于WS2的电子和光电器件通常具有较低的开电流和光灵敏度。本文针对这些问题展开研究,结果如下:首先,探索蜡烛燃烧在蓝宝石基底上沉积碳纳米颗粒,用化学气相沉积法(CVD)生长单层和双层WS2。结果表明,引入碳纳米颗粒,可以在蓝宝石基底上合成高密度、高均匀性、高质量的双层WS2三角片,而无碳纳米颗粒基底获得的几乎全部为单层WS2。此外,制备了WS2器件并研究其电子传输性能。结果表明,双层WS2比单层WS2具有更高的载流子迁移率(μ)和电流开关比(Ion/Ioff)(双层器件:μ=34 cm2V-1s-1,Ion/Ioff=6×108;单层器件:μ=0.8 cm2V-1s-1,Ion/Ioff=1×108)。其次,用化学法对单层WS2进行可逆的电子掺杂。用三乙胺修饰单层WS2,利用表面电荷转移实现n型掺杂。表面掺杂后,单层WS2器件的迁移率由9.8提高到28.6 cm2V-1s-1,光响应率从6.4×10-3提高到21 A/W。修饰三乙胺的单层WS2的2LA(M)的振动模有明显的位移,且峰强度变弱;修饰后的WS2荧光峰红移,强度变弱;其X射线光电子能谱特征峰也出现位移。此外,修饰后的WS2通过丙酮清洗可以恢复到接近原始状态。最后,以WCl6和NbCl5为源料通过一步CVD法合成Nb掺杂的WS2(Nb:WS2)三角片。用拉曼和荧光光谱表征其结构和光学性质,结果表明,拉曼光谱中出现NbS2的A1g振动模,而单层晶体的荧光淬灭。制备器件并研究其电子传输特性,发现Nb:WS2展现出双极型导电行为,表明Nb的掺入能调控WS2的电子传输特性。
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