随着经济的快速发展,环境与能源问题日益突出,例如,能源危机和CO₂等温室气体排放引起的全球变暖和海平面上升等环境问题。而碳捕获与封存（carbon capture and sequestration,CCS）技术因其巨大的减排潜力和经济性成为目前缓解温室气体过度排放的有效途径之一。把捕获与分离的CO₂注入不可开采的煤层中,既实现了CO₂的封存降低温室效应又提高了煤层气的采收率提供更多清洁能源,这种技术被称为CO₂-ECBM（Enhanced Coal Bed Methane recovery,ECBM）。此技术涉及到两方面内容,一是CO₂的捕获,其次是CO₂与CH₄在煤中的吸附。多孔碳质材料因具有高的比表面积、优异的热稳定性和化学稳定性,并且对湿度的敏感性小等特性而被广泛用于CCS技术;褐煤因其独特的结构特征和表面化学特性使得褐煤成为研究气体吸附的理想系统。石墨炔由于其独特的结构和惊人的特性引起了人们极大的关注。采用-NH₂、-OH、-COOH、-F等官能团修饰以及金属掺杂（Li）等单一或组合的方法通过计算模拟的方式设计了一系列以石墨炔为基础的多孔碳骨架材料。利用密度泛函理论（DFT）和巨正则蒙特卡洛（GCMC）模拟方法,系统地研究了孔隙拓扑结构与形态、官能团、金属掺杂等因素对CO₂在多孔碳材料中吸附特性的影响。研究结果表明:表面功能化结合超微孔结构对CO₂在超低压下的吸附起决定性作用,而CO₂在高压下的吸附取决于孔体积,比表面积和较宽的PSDs（7.0-20.0?）。在低压下氨基使得二氧化碳吸附具有非常大的提高,羟基和羧基的积极作用较弱,而氟官能团具有负面影响。Li掺杂结合功能化（羟基和氨基）策略在低压下起到了有效吸附分离CO₂的意想不到的协同效应。研究结果突显了Li@GDY-OH作为一种优秀的CO₂俘获和分离材料展现出巨大应用潜力。运用GCMC模拟结合MD与DFT计算方法研究含氧、氮、硫等官能团对二元混合气体CO₂/CH₄在褐煤中竞争吸附行为的影响。研究结果表明,CH₄和CO₂在褐煤中的吸附行为是典型的I型Langmuir等温线,温度对气体吸附产生消极影响。褐煤的物理和化学特性导致二元CO₂/CH₄混合吸附中CO₂比CH₄吸附更加有利。首先,静电相互作用在混合竞争吸附过程中对CO₂具有较大的积极贡献,而对CH₄产生消极的影响。其次,褐煤的孔隙结构为CO₂的吸附提供了非常有益的孔隙环境。最后,高含氧官能团、吡啶、噻吩等对CO₂的吸附积极有利,而它们对CH₄吸附的影响较小。含氧和含氮官能团的碱性对CO₂吸附具有较大影响,而含硫官能团的极性是其与CO₂相互作用强弱的决定因素。本文中所获得的知识可为CO₂-ECBM的应用提供理论指导。