【摘 要】
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能源与人类的生产生活息息相关,氢能作为最有前景的能源形式之一广受青睐,而电解水的析氢反应（HER）是高效清洁的产氢方式,二维硫化钼（MoS2）被预测为集价廉、资源丰富、稳定性高等优势的有效析氢催化剂。但仍存在进一步改善的局限性,如导电性差,催化活性位点数目有限。因此,各种策略被研究来提高MoS2的催化活性,主要从以下三大方面着手:1)提高MoS2的导电性;2)增加电解质中暴露的边缘活性位点数量;3
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能源与人类的生产生活息息相关,氢能作为最有前景的能源形式之一广受青睐,而电解水的析氢反应（HER）是高效清洁的产氢方式,二维硫化钼（MoS2）被预测为集价廉、资源丰富、稳定性高等优势的有效析氢催化剂。但仍存在进一步改善的局限性,如导电性差,催化活性位点数目有限。因此,各种策略被研究来提高MoS2的催化活性,主要从以下三大方面着手:1)提高MoS2的导电性;2)增加电解质中暴露的边缘活性位点数量;3)激活基面的本征活性。其中,缺陷工程被认为是改善MoS2催化性能的有效策略。而点缺陷（包括杂原子掺杂和空位）是调节MoS2物理化学特性,激活惰性基面催化活性的简单有效的方式。本文将按照五种不同浓度比例配制的钼酸盐与钒酸盐混合溶液旋涂于基底并利用化学气相沉积（CVD）方式获得不同浓度金属杂原子钒（V）掺杂的MoS2晶体,并通过多种手段分别表征材料光学性质,元素价态变化并确定材料的单层结构与形貌特征。另外通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）从微观原子角度统计分析不同样品晶格中存在的缺陷结构。同时分别对五种样品进行电学与芯片电化学测试,得到以下结论:（1）通过STEM表征确定V原子的成功替位掺杂,根据V原子在MoS2晶格中的分布情况与Mo空位和S空位的排布,分为十种缺陷结构,并表现出随着V掺杂浓度的提高,缺陷类型与浓度均递增的趋势;（2）V-MoS2表现出V掺杂浓度依赖性的电学传输特性,即随着V掺杂浓度的增大,MoS2的转移特性发生改变,费米能级附近载流子密度显著提高,但将趋于饱和,达到一定掺杂值之后,继续增大掺杂浓度会出现更多晶格空位而导致载流子散射效应使导电性降低;（3）将芯片电化学微器件选择性暴露基面与边缘从亚微观角度进行针对性电化学性能测试,结合ΔGH*计算分析催化反应机理,随着V掺杂浓度的提升,基面的催化活性得以优化,这归因于V的掺杂引起的MoS2局部晶格紊乱,激活邻近S原子为H吸附位点;边缘位点性能的提升主要源于单位面积枝晶化边缘暴露的更多边缘位点而加快决速步Volmer反应的速率。从而实现了深层次原子级结构与催化性能间的构效关系,为构建高效催化剂提供理论基础。
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