水/冰在地球上分布广泛,也是拥有异常现象最多的物质之一。尽管它独特的物性在诸多自然现象和过程中都发挥着关键作用,但其中的机制至今有许多仍不为人知。与其丰富的宏观特性形成鲜明对比的是,在微观尺度上,水具有相对简单的分子结构。这种看似矛盾的现象,很大程度上可归因于水分子间的氢键。氢键使水与冰晶体具有了极其复杂的性质。当进入二维层面,维度的降低引入了额外的自由度,冰展现出愈加丰富的结构。二维冰或水在自然界中广泛存在,如在岩石、金属表面以及二维材料构成的狭缝间等。因此,探究决定二维冰结构和动力学的内在因素显得十分重要。它不仅提供了一个了解冰中所蕴涵丰富物理的窗口,也有助于发现低维体系中的新现象。借助密度泛函理论,本文对单层冰进行了系统的计算研究。我们重点关注三个方面的问题:1)水分子-水分子和水分子-衬底相互作用的竞争和平衡机制;2)二维冰中的氢原子无序现象以及相关结构和动力学行为;3)二维冰与块体冰的异同,并尝试区分冰结构自身特性和衬底带来的影响。具体研究可分为以下几个部分:1.采用第一性原理计算方法,系统研究了贵金属金、铂、钯（111）面吸附的单层冰结构。通过对一系列结构的对比分析,我们发现了冰在贵金属表面吸附的结构多样性特征,有助于厘清有关该体系结构的争论。通过定量分析表面上水分子-水分子和水分子-金属之间的相互作用,我们发现体系结构多样性的本质是这两种相互作用之间的竞争与互补现象引起的。2.采用第一性原理计算方法,系统研究了氢原子分布的无序性对铂（111）面吸附单层冰结构稳定性的影响。通过引入两种不同的无序分布,即悬挂氢无序和水分子排布无序,我们给出了无序现象在二维冰中存在的证据,并从水分子-水分子和水分子-金属相互作用的角度分析无序现象对稳定性产生的影响。3.运用从头算分子动力学方法,研究了有限温度下金属表面吸附单层冰的热力学和动力学行为。我们发现了较低温度下的水分子无序翻转现象,和升温抑制翻转的反常现象。在此基础上,我们首次指出,在零温和室温之间,表面吸附单层冰的状态可以分为低温有序-低温无序-高温有序-高温无序等四个稳定相。该现象的来源是表面这一特殊环境。同时我们将之与块体冰表面的无序预熔进行了简要对比。4.采用第一性原理计算方法,研究脱离了表面与限域环境的孤立单层冰。对比不同结构（如六角形、方形等）单层冰在孤立条件下的结构和稳定性,以及应变的作用。分析影响二维冰结构稳定性的因素,以及各因素间的协同作用。我们还探讨了孤立单层冰中不同无序现象对结构稳定性的影响。最后,通过与表面吸附环境中的情况对比,区分二维冰本身的特性与衬底的作用。