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金刚石是用途极为广泛的极限性功能材料。由于氢协同掺杂金刚石单晶具有更加优异的物理、化学及电学性质,因而对其合成与性质的研究一直是国际金刚石合成领域的关键科学问题,引起了各国学者的高度关注。但由于受到高压设备及研究技术的限制,高温高压合成氢掺杂大尺寸金刚石一直都未取得系统和深入的研究进展,不同类型的新型氢掺杂金刚石单晶的合成研究依然相对空白。通过对氢元素及氢协同氮、氧元素的掺杂研究不仅有望制备出具有新颖光学和电学特性的新型功能大尺寸金刚石单晶,而且对于揭示天然金刚石的成因机制以及深层次理解地幔乃至地核中的许多疑难问题都具有重要意义。本论文在国产六面顶高压设备上,采用温度梯度法,在Ni70Mn25Co5-C体系中通过添加含氢添加剂成功合成出氢掺杂Ⅰb型、氢掺杂高氮型、氢掺杂Ⅱa型等新型氢掺杂大尺寸金刚石单晶；通过对氢掺杂高氮型金刚石单晶的高温高压退火研究,制备出氢掺杂Ⅰa型类天然金刚石单晶；通过添加含氢、氧添加剂探究氢、氧协同掺杂对金刚石生长的影响。本论文主要创新性成果如下：1.通过添加二茂铁(Fe(C5H5)2)详细研究了氢元素存在的生长环境对大尺寸金刚石生长特性的影响,成功合成出氢掺杂Ⅰb型大尺寸金刚石单晶。2.通过添加三聚氰胺(C3N6H6)详细研究了氢、氮共存生长环境中大尺寸金刚石的生长特性,成功合成出了氢掺杂高氮型大尺寸金刚石单晶。3.通过添加不同比例的三聚氰胺(C3N6H6)和钛(Ti),实现了可控氮含量的氢掺杂大尺寸金刚石单晶的生长,并首次在高压下合成出了氢掺杂Ⅱa型大尺寸金刚石单晶。4.对氢掺杂高氮型大尺寸金刚石单晶进行高温高压退火处理,研究氢、氮原子间的相互作用机制,获得了可与天然金刚石红外光谱相媲美的氢掺杂Ⅰa型类天然金刚石单晶。5.首次在高压合成腔体内添加柠檬酸(C6H807),研究了氢、氧协同掺杂对大尺寸金刚石单晶生长的影响,为理解天然金刚石形成机制和探究地球内部水可能的存在形式提供重要参考价值。