【摘 要】
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低碳烯烃是当前化学工业中的重要原料,传统上由石脑油高温裂解生产。我国基本能源结构是贫油、少气、富煤,随着石油资源日益枯竭和国际油价大幅震荡的影响,寻求非石油资源途径受到学术界的广泛关注。研究发现合成气（CO和H2）可以用于制备低碳烯烃（STO）,而合成气可以由煤炭、天然气、生物质等原料制备。与石油裂解相比,合成气制备低碳烯烃不会产生SO2、NO2等有毒、污染环境的有害物质,属于清洁型、环境友好型能
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低碳烯烃是当前化学工业中的重要原料,传统上由石脑油高温裂解生产。我国基本能源结构是贫油、少气、富煤,随着石油资源日益枯竭和国际油价大幅震荡的影响,寻求非石油资源途径受到学术界的广泛关注。研究发现合成气（CO和H2）可以用于制备低碳烯烃（STO）,而合成气可以由煤炭、天然气、生物质等原料制备。与石油裂解相比,合成气制备低碳烯烃不会产生SO2、NO2等有毒、污染环境的有害物质,属于清洁型、环境友好型能源。费托合成（F-T）虽然能够用于FTO反应,但产物分布受Anderson-Schulz-Flory（ASF）规则限制,低碳烃类选择性很难超过58%。采用OX-ZEO体系的催化剂,可用于合成气制备低碳烯烃,且低碳烯烃选择性能够突破ASF限制达到70%～80%,成为学术研究的热点。本文采用多种合成方法,设计了新型催化剂,通过X射线粉末衍射（XRD）、场发射扫描电镜（SEM）、氨气/一氧化碳程序升温脱附（NH3/CO-TPD）、X射线光电子能谱（XPS）等技术表征了催化剂的物相结构、形貌、酸性、CO吸附量等,并对催化剂在合成气制低碳烯烃反应中进行了性能考评。（1）采用不同铝源合成了AlPO-18分子筛。探究了不同铝源对分子筛结构与催化性能的影响,通过SEM可知,以勃姆石为铝源制备的AlPO-18片层结构尺寸变大,均呈现六边形结构并且分布比较均匀;与此同时,通过改变铝源,可以使AlPO-18-bo分子筛存在强酸位点;在相同反应条件下,CO转化率和产物的总体选择性均高于用异丙醇铝作为铝源合成的AlPO-18分子筛,这表明使用不同铝源对载体的催化性能具有较大影响。（2）采用溶胶-凝胶法制备了不同摩尔比的ZnZrOx。研究结果表明Zn的加入可以促进锌与锆形成固溶体结构,提高CO在双功能催化剂上的转化率,但过量Zn会破坏锌锆固溶体结构,并在表面以Zn O的形式存在,从而不利于CO转化。因此,控制Zn含量有利于提高ZnZrOx/AlPO-18的催化性能。（3）采用溶胶-凝胶法制备了In掺杂Zn1Zr4Ox的三元金属混合氧化物。结合XRD、XPS、H2-TPR和性能测试分析,与Zn1Zr4Ox相比,是否掺杂In对合成气制备低碳烯烃的转化率具有重要影响,掺杂In有利于催化剂还原,增强CO的吸附量,适量的In掺杂有利于提高低碳烯烃的选择性,降低CO2的选择性。
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