长江上游流域化学风化和碳生物地球化学过程——水文条件影响机制

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河流连接大陆与海洋,是地表物质输送的重要纽带,把陆源物质输送到海洋。位于亚热带的长江是世界第三大河流,其上游水环境中生源要素的转化与迁移代表着中国西南地区生态系统的状况。流域碳循环是全球碳循环的重要组成部分,并且河流的溶解性物质可以表征流域内的生物地球化学循环。流域内化学风化消耗大气CO2,影响全球碳循环质量平衡,同时参与不同尺度的全球碳循环。化学风化及流域碳循环是表生地球化学研究的重点,对全球碳循环及气候变化有着重要的指示作用,水文条件制约着化学风化及碳通量,影响流域碳循环,这在以往的研究中没有得到重视。  本研究通过对长江源区流域的空间样品的采集,以及2013年11月至2014年10月对长江上游河流断面定点样品的采集,2015年01月至2016年02月对三峡水库进行采样。本研究利用河流水化学及碳同位素的分析,探讨了长江上游碳通量及水文条件下化学风化速率,CO2消耗量,及相关的生物地球化学过程。经研究,得出以下认识:  (1)河流水化学特征:长江源头及上游水体中河水呈弱碱性,由于各条支流岩性的不同,河水中阴阳离子含量及所占比例不同。在不同水文条件下,各个支流所表现的离子变化也不相同。沿长江源头区到三峡水库,干流TDS值减小,攀枝花市前金沙江溶解质组成变化较大,而在攀枝花市后变化缓慢。由于蒸发岩贡献的减少,Cl-浓度也沿河流流向有减小的趋势。NO3-在长江源头区大部分样品中含量低并且变化不大,而在攀枝花市后干流NO3-含量急剧增大,这是人为活动增强的明显标志。  (2)河水中水化学对水文条件的响应:在岷江、雅砻江及乌江中,由于碳酸盐岩的溶解速率快及方解石的沉淀作用,碳酸盐岩来源的Ca2+,Mg2+及HCO3-随流量的变化改变不大,显示出明显的“化学稳定”性。由于K+受土壤中阳离子交换作用固定,其对水文条件的敏感性要低于同样源于硅酸岩风化的Na+。硫化矿物的氧化是SO42-的重要来源,由于在河流输送过程中具有保守性,因此SO42-也显示出对水文变化的敏感性,这与Cl-类似。次生矿物再溶解及水库的滞留效应是影响硅浓度的主要因素,水动力增强时,水库滞留作用减弱,河流中的Si在流量增大后仅在较小的范围内变化。而在金沙江中,由于蒸发岩发育比较明显,Na+,Cl-,SO42-,K+浓度在春夏初期相对枯水期增高,不遵循稀释定律。  (3)河流中碳动态变化:乌江、金沙江及雅砻江河流中DIC浓度对于流量的变化表现出微弱的“稀释效应”,对于流量的增大显示出明显的“化学稳定”性。乌江河水中DOC浓度受流量变化的影响不大,而金沙及雅砻江河水中DOC浓度在丰水期有升高的趋势,这与夏季流域内水动力和生物作用比较强有关。pCO2随着流量的增大而减小,显示出稀释作用和次生矿物风化作用影响,而后在较小的范围内变化,土壤CO2的汇入可能是主要原因。δ13CDIC值在流量增大时变负,丰水期生物碳的汇入是其主要原因。在金沙江源头区,δ13CDIC值偏正及Δ14CDIC偏老揭示硫酸参与的碳酸盐岩风化及深部碳的贡献可能是源头区碳的重要来源。在金沙江下游支流中,δ13CDIC值偏负及Δ14CDIC偏年轻说明生物碳是其主要来源。  (4)化学风化通量及CO2消耗量对流量变化响应:当流量增大时,水体的迁移时间变短,由于碳酸盐岩溶解速率要高于硅酸岩的风化速率,碳酸盐岩风化产生的离子表现出比硅酸岩风化产生的离子更加明显的“化学稳定”性,是自然界CO2调节的缓冲器。通过全年高频率的监测可知:准确的化学风化的估算需要长时间、高频率的监测,而通过有限次数的采样可以使得估算化学风化通量有较大的误差。岷江流域全年的碳酸盐岩风化消耗CO2量(FCO2-Carb)为(1.85±0.38)×106t/y,硅酸岩风化消耗CO2量FCO2-Sil为(1.50±0.20)×106t/y。乌江流域全年的FCO2-Carb为1.95×106t/y,FCO2-Sil为7.09×105t/y。  (5)河水中溶解碳碳通量:DIC通量(FDIC)及DOC的通量(FDOC)对于水文变化显示出强烈的敏感性,表明水文条件是溶解碳通量的重要影响因素,而中国亚热带水热同期生物作用是重要的控制机制。乌江中全年的FDIC为1.53×106t/y,全年的FDOC为5.25×104t/y。岷江中FDIC的值为(2.03±0.07)×106t/y,FDOC的值为(1.40±0.36)×105t/y。长江对三峡水库输送的FDIC值为(9.24±0.35)×106t/y,FDOC的值为(5.09±0.57)×105t/y。  总的来说,水热同期的生物地球化学作用变化和水文条件是长江上游离子变化、化学风化通量计算及碳动态变化的重要影响机制。
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