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利用反胶束体系制备固体酸纳米粒子,并将纳米粒子负载于γ—Al2O3,以此为催化剂研究了异丁烷—丁烯烷基化反应的催化性能,这对于开发与环境友好的新型固体酸催化剂具有重要意义。 本文利用AOT/异辛烷反胶束体系制备了WO3/ZrO2和MoO3/ZrO2纳米粒子,同时为了对比,还采用了溶胶—凝胶法和浸渍法制备了WO3/ZrO2、MoO3/ZrO2样品。紫外—可见吸收光谱的测定结果表明,在反胶束体系中制备的纳米粒子在紫外光部分有一定的吸收。通过透射电镜观测到粒子的粒径均在纳米级,且粒径分布均匀。随着体系的W0和反应物浓度的增大,紫外可见吸收光谱中的最大吸收峰发生红移,粒子的粒径增大。扫描电镜观察表明,WO3/ZrO2粉体中有相当多的纳米粒子已经聚结成团。为解决反胶束法制备的纳米粒子分离后易聚结,及以此为催化剂难分离等问题,将制备的WO3/ZrO2和MoO3/ZrO2纳米粒子采用浸渍法将其负载于γ—Al2O3上。 分别以不同方法制备的样品作为催化剂进行异丁烷—丁烯烷基化反应,考察不同样品的活性和稳定性。实验表明,浸渍法制备的样品虽然初活性很高,但稳定性较差。溶胶—凝胶法制备的样品催化活性略高于浸渍法制备的样品,反胶束法制备的样品催化活性最高,而且催化剂寿命也更长。另外,在完全相同的实验条件下,由各种固体酸催化剂都能获得类同的产物,但各种产物的收率显著不同。反胶束法制备的样品,由于其酸量大和酸强度高,因此裂解产物的收率多,同理,由于更抗失活,进行烷基化反应的能力强,因而TMP的收率高,而使烯烃的收率相应减少。 中孔材料由于具有高的BET比表面积和集中的中孔分布,引起化学家的强烈兴趣。本文尝试用水热法初步合成了中孔ZrO2和含W中孔ZrO2,并用XRD进行表征。研究表明,样品的中孔分布仅为短程有序。XRD图谱中出现了四方氧化锆的特征峰,这表明合成的样品中ZrO2具有晶型骨架。