MOFs及其改性材料在放射性废水处理中的应用研究

来源 :华北电力大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:ntzhou
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放射性污染物在环境中的污染现状、毒性效应、微观结构、化学形态和去除机理已成为环境修复领域的研究热点之一。吸附法具有简单易行、高效去污等优点,因此被广泛地用于环境中放射性污染物的去除。独特的孔隙率、较高的比表面积和丰富的官能团,赋予了 MOFs优异的理化性质,使其成为一类备受关注的新型吸附材料。因此,本论文综述了 MOFs去除水体中放射性污染物的研究进展。详细介绍了MOFs的结构和性质、分类、合成及改性方法。先后制备了 MOF-5、官能化UiO-66以及磁化ZIF-8。采用多种微观表征技术分析了 MOFs及其改性材料的形貌结构和性能。进一步通过批实验研究了 MOFs及其改性材料在吸附污染物中的表现,并研究了其对放射性污染物的去除行为及构效关系。最后总结了MOFs处理水环境中放射性污染物的应用前景。论文的研究结论和创新点如下:(1)通过合理地选择金属离子和有机配体,合成了具有较高稳定性的MOF-5,实现了其对U(VI)的快速高效吸附。通过将六水合硝酸锌(Zn(NO3)2·6H2O)和2,5-二甲基对苯二甲酸(C10H10O4)结合并利用溶剂热法成功制备了 MOF-5,随后将其用于含铀废水的净化。丰富的活性位点使得MOF-5能够快速高效地去除U(Ⅵ)。FT-IR和XPS光谱分析表明,MOF-5表面和介孔孔道内部的含氧官能团在U(Ⅵ)的吸附过程中起主要作用。(2)合成了高稳定性的偕胺肟基官能化UiO-66,研究了多种参数对其吸附性能的影响及其去除Eu(Ⅲ)的实际应用潜能。采用溶剂热法、微波法和水浴法获得了官能化UiO-66,从而提高对Eu(Ⅲ)的吸附性能。UiO-66-AO中的含氧官能团和由氰基衍生的偕胺肟基在吸附过程中协同作用,使其对Eu(Ⅲ)的吸附能力优于UiO-66-CN。通过环境应用评价证实UiO-66-AO在模拟废水系统中具有良好的稳定性、优异的选择性和显著的Eu(Ⅲ)去除率,显示了UiO-66-AO在实际废水中去除放射性核素方面的巨大潜力。(3)磁性化改性处理MOFs,获得均匀分布的磁性核壳微球,其在酸性条件下同时实现了功能性和稳定性。通过简单的改性策略,制备了具有强磁性的水稳定核壳微球Fe3O4@ZIF-8。随后研究了接触时间、温度、pH、离子强度、共存离子和极端条件对Fe3O4@ZIF-8去除放射性核素的影响,证实Fe304@ZIF-8优异的吸附能力。粒子内扩散模型、FT-IR和XPS分析表明羧基、羧基以及其他含氧、含氮官能团在吸附层中协同作用,使得带负电荷吸附剂和阳离子污染物通过静电吸引相互作用。
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