石墨烯是一种单原子层厚的二维碳晶体,是构成石墨,碳纳米管等sp2杂化碳材料的基本构成单元。自从2004年单层石墨烯被成功制备以来,研究者们对石墨烯材料进行了广泛的研究,由于具有一系列独特的物理、化学性质,石墨烯一度成为各领域研究的热点材料。作为石墨烯的衍生物,氧化石墨烯更是由于可以批量制备、水溶液分散、易于加工和物理化学性质可调控等优点备受关注,成为石墨烯器件开发的重要材料之一。然而,通过对氧化石墨烯基本性质、制备方法、还原方法、器件制备与应用等方面的总结梳理,我们发现,基于氧化石墨烯还原技术的石墨烯器件开发仍然面临(1)氧化石墨烯性质调控手段单一、(2)石墨烯还原过程与器件制备技术不兼容、(3)石墨烯器件制备过程繁琐、(4)石墨烯器件应用范围仍需拓展等几方面问题。例如,氧化石墨烯与水分子之间存在较强的相互作用力,这使得氧化石墨烯材料在湿度传感器与湿度执行器领域优势明显,然而要想实现水分子与氧化石墨烯电学、力学特性关系可控调谐,需要对氧化石墨烯表面、界面特性进行可控剪裁,具体体现为氧化石墨烯材料含氧官能团种类、数量、分布的精准调控,然而,现有的氧化石墨烯性质调控方法,如化学还原方法、热还原方法与光还原方法还无法实现上述要求。因此,基于氧化石墨烯的湿度传感器和执行器的研发受限。针对上述问题,我们从水分子与氧化石墨烯相互作用基本原理入手,开展一系列实验工作,通过对氧化石墨烯表面、界面特性的调控,实现石墨烯湿度传感器和执行器等器件开发。主要成果具体如下:1.阳光还原氧化石墨烯制备湿敏器件。聚焦阳光实现氧化石墨烯的可控光还原,通过调节太阳光强度实现对还原氧化石墨烯材料结构、氧含量、导电性进行调控。利用上述技术,制备基于还原氧化石墨烯的湿度传感器,实现对湿度传感器的灵敏度和响应恢复时间调控。阳光还原氧化石墨烯制备湿度传感器不需要特殊的仪器设备和繁琐的制备过程,整个制备过程十分简单和绿色环保,制备的湿度传感器表现出良好的器件稳定性。最后,通过将还原氧化石墨烯湿度传感器与电路进行集成,实现人体手指湿度识别功能、湿度控制器、湿度探测器、电子口琴等器件应用。2.利用可控光还原技术制备湿度响应氧化石墨烯薄膜。利用氧化石墨烯膜透过率随膜厚度的增加而降低的特点,通过可控光还原技术对氧化石墨烯表面/界面含氧官能团进行有效剪裁,一步直接制备含氧官能团梯度分布的氧化石墨烯/还原氧化石墨烯双层结构薄膜。由于薄膜两侧对水分子迥异的吸附能力,引起不均匀应力,薄膜在湿度增大时会发生弯曲。这种方法制备的刺激响应薄膜基于一种材料,克服基于双层或多层材料结构体系的刺激响应薄膜频繁发生形变过程中层间粘附性差、稳定性不好的问题。此外,通过合理设计,制备具有特定弯曲角度和各种还原氧化石墨烯图案化的氧化石墨烯/还原氧化石墨烯湿度响应膜。最后,成功实现湿度响应机械手、定向运输器、爬行机器人、人工纤毛、螺旋机械手等器件应用。3.制备具有非对称结构的氧化石墨烯湿度响应薄膜。水分子与氧化石墨烯相互作用过程中,会引发氧化石墨烯层间距离增加和层间相对滑移的现象。制备具有非对称结构的氧化石墨烯湿度响应薄膜,通过微观结构的引入,增强水分子诱导薄膜发生形变的能力。非对称结构的氧化石墨烯湿度响应薄膜具有湿度响应形变量大和响应恢复速度快等优点,结合对非对称结构的周期和取向精准调控,实现定向弯曲、螺旋弯曲和手性弯曲。最后,利用非对称结构的氧化石墨烯湿度响应薄膜制备了可用于捕捉瓢虫、制备湿度响应风车和爬行的蜈蚣系列执行器。4.基于氧化石墨烯湿度响应形变的液体灌注多孔表面。将油膜涂覆的碳灰液体灌注多孔表面与氧化石墨烯结合,制备双层湿度执行器,拓展执行器的表面浸润性,实现液体灌注多孔表面与执行器的集成。利用碳灰-油作为湿度响应惰性层,液体灌注多孔表面功能层,利用氧化石墨烯作为活性层来实现。扩大基于双层材料刺激响应结构薄膜每层材料对水分子吸附能力的差异,提高薄膜湿度响应形变程度,降低湿度响应恢复时间,增强稳定性,使液体灌注多孔表面拥有刺激响应形变的能力。最后,利用基于氧化石墨烯湿度响应形变的液体灌注多孔表面实现改变环境湿度时,薄膜发生形变,引起液体灌注多孔表面的液滴滑动的液滴收集功能。综上所述,本论文从水分子与氧化石墨烯的相互作用入手,细致研究其对氧化石墨烯电学性质和力学性质的影响。聚焦阳光实现氧化石墨烯的可控光还原,通过调节太阳光强度实现对还原氧化石墨烯材料结构、含氧官能团数量、导电性进行调控。利用氧化石墨烯膜透过率随膜厚度的增加而降低的特点,通过可控光还原技术对氧化石墨烯表面/界面含氧官能团进行有效剪裁,一步直接制备含氧官能团梯度分布的氧化石墨烯/还原氧化石墨烯双层结构薄膜。水分子与氧化石墨烯相互作用过程中,会引发氧化石墨烯层间距离增加和层间相对滑移的现象,制备具有非对称结构的氧化石墨烯湿度响应薄膜,通过微观结构的引入,增强水分子诱导薄膜发生形变的能力。将油膜涂覆的碳灰液体灌注多孔表面与氧化石墨烯结合,制备双层湿度执行器,拓展执行器的表面浸润性,实现液体灌注多孔表面与执行器的集成。制备基于还原氧化石墨烯的湿度传感器、氧化石墨烯/还原氧化石墨烯双层薄膜结构的湿度响应薄膜、非对称结构的石墨烯氧化物湿度响应薄膜、基于石墨烯氧化物湿度响应形变的液体灌注多孔表面。最后,探索他们在电子、材料、仿生和机械等领域的潜在应用。