【摘 要】
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多级孔分子筛是指同时具备微孔、介孔或者大孔结构的分子筛。在微孔分子筛晶体内引入介孔或者大孔,可以提高反应物和产物的扩散性能、催化剂活性中心利用率和抗积碳失活性能。多级孔Beta分子筛的制备是近些年分子筛领域的研究重点,但是目前的研究主要集中在粉末形态多级孔Beta分子筛的制备,有关工业形态多级孔分子筛的研究较少。粉末状态的分子筛在投入工业反应器（流化床、固定床、移动床、浆态床等）使用之前,必须与粘
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多级孔分子筛是指同时具备微孔、介孔或者大孔结构的分子筛。在微孔分子筛晶体内引入介孔或者大孔,可以提高反应物和产物的扩散性能、催化剂活性中心利用率和抗积碳失活性能。多级孔Beta分子筛的制备是近些年分子筛领域的研究重点,但是目前的研究主要集中在粉末形态多级孔Beta分子筛的制备,有关工业形态多级孔分子筛的研究较少。粉末状态的分子筛在投入工业反应器（流化床、固定床、移动床、浆态床等）使用之前,必须与粘结剂、造孔剂等添加剂混合来制成与反应器形式匹配的工业形态分子筛催化剂。本研究以粉末Beta分子筛为母体,系统研究了（1）粉末Beta分子筛的多级孔处理方法;（2）粉末多级孔Beta分子筛的成型处理;（3）粉末Beta分子筛先与Si O2粘结剂成型,后通过TEAOH处理制备全结晶工业形态多级孔催化剂;（4）粉末Beta分子筛先与Al2O3粘结剂成型,后通过TEAOH处理制备全结晶工业形态多级孔催化剂。综合分析多种表征结果以及DFT理论计算结果,研究发现:（1）加入TEAOH进行“脱硅-重结晶”的多级孔处理方式可以制备出酸性接近母体粉末的多级孔Beta分子筛。然而将上述所得氢型多级孔Beta分子筛加入粘结剂成型后,分子筛原有微孔孔口以及后处理所得介孔被粘结剂堵塞;（2）对硅成型母体进行“脱硅-重结晶”处理可以得到酸性接近母体粉末的全结晶工业形态多级孔Beta分子筛。TEAOH具有脱硅和导向重结晶的双重作用,因此可以在实现粘结剂完全转化的同时有效生成介孔并使分子筛酸性恢复到原粉水平。得益于恢复的酸性以及多级孔结构,改性后的催化剂样品的正己烷转化率接近原粉水平,在反应高温区的低碳烯烃选择性超过原粉;（3）加入TEAOH对铝成型母体进行“脱硅-重结晶”处理结果表明,TEAOH只能发挥碱脱硅的作用不能促进粘结剂的转化,但依然可以促进Si、Al物种的重分布进而提高Beta分子筛酸性;额外补充硅源可以提高重结晶的程度,促进粘结剂转化并进一步提高分子筛酸性。在正己烷催化裂解反应中,改性后的催化剂在低温区（350℃-500℃）的转化率高达75%,对低碳烯烃的收率高达32%,远优于Beta分子筛原粉;（4）粘结剂种类会显著影响工业形态Beta分子筛的物化性质。
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