Mg/Al复合氧化物对水中阴离子型染料吸附性能研究

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本文以硝酸铝、硝酸镁、氢氧化钠、碳酸钠等为主要原料,采用共沉淀法合成了不同Mg/Al比的镁铝层状双氢氧化物(LDHs),并高温焙烧制得其衍生复合氧化物(CLDHs)。用X-射线衍射谱图、红外谱图、热重-差热扫描量热分析、BET表面积等手段对LDH和CLDH的结构形貌、热稳定性、材料表面性质进行了表征。研究了CLDH在不同吸附时间,不同投加量、溶液pH值、染料浓度,溶液温度等条件下对水溶液中阴离子染料的吸附去除效果,并对实验中的影响因素和机理进行了分析探讨。研究结果表明:(1) CLDH的层状前体LDH最佳Mg/Al摩尔比为3:1,LDH3在500℃焙烧四小时获得的CLDH3比表面积最大为252.3 m~2/g,是最佳焙烧温度。不同温度焙烧的产物孔主要是9nm左右的中孔,并且不受焙烧温度的影响,其BET吸附等温线类似,归属于Ⅳ型。(2)通过对吸附时间、CLDH3投加量、pH值等因素对吸附阴离子染料活性艳红K-2BP和酸性嫩黄G影响的研究发现,CLDH3在1小时后吸附基本达到平衡,对染料阴离子的去除率,随着投加量的增大而增大,在染料浓度为40mg/L溶液中,活性艳红K-2BP和酸性嫩黄G的投加量分别为0.02g和0.04g时,最佳pH为6,并且在pH5-10范围内,吸附效果差别不大,保持在90%以上,有较广的pH值适用范围。(3)吸附动力学研究表明CLDH3-500吸附活性艳红K-2BP和酸性嫩黄G阴离子染料遵守Lagergren二级速率模型。(4)吸附热力学研究表明CLDH3-500吸附活性艳红K-2BP和酸性嫩黄G吸附等温线与Langmuir吸附等温模型吻合;吉布斯自由能△G~0<0,吸附为自发的吸附过程:△(?)>0,吸附是吸热反应,升高温度有利于吸附进行;△S>0,说明CLDH3-500吸附染料过程中液固界面之间增加了随机性吸附。(5) 40mg/L活性艳红K-2BP和酸性嫩黄G染料原液在紫外可见光区分别有1个吸收峰。而经处理后所有吸收峰已全部消失,亦无新的吸收峰出现。也就说明没有染料降解产物产生。(6)由X-射线衍射谱图可知CLDH3-500对活性艳红K-2BP和酸性嫩黄G染料的去除为结构重建过程,重建过程只恢复部分层状结构。由红外谱图可知,CLDH3-500在结构重建过程中染料以芳香磺酸阴离子的形式嵌入到CLDH的结构层间,从而生成含染料阴离子的LDH,去除废水中的染料。(7) CLDH3-500吸附活性艳红K-2BP和酸性嫩黄G染料后的再生产物对模拟染料废水的处理效果不佳,一次再生产物处理效果优于二次再生产物,并且更适用于低浓度模拟废水的处理。结构重建过程中,染料的分解产物影响了结晶度,导致脱色率和吸附量的降低。
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