快速分离型多孔吸附材料的制备、表征及其应用研究

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有机物和重金属离子对各种水资源的污染日益严重,水质污染对人类和其他生物体的生存环境构成严重威胁。尽管进行了各种试验,但如何去除这些有机物一直是一个有挑战性的问题。因此,开发一种具有成本效益、快速吸附、吸附能力强、选择性高、循环稳定性和重复使用性高的吸附材料具有较高的应用价值。本文主要对β-环糊精多孔吸附材料和PEI多孔吸附材料的制备以及对有机物和重金属离子进行吸附研究。主要研究内容如下:(1)以β-环糊精为原料,通过与不同交联剂反应制备了一系列β-环糊精多孔吸附材料。采用FT-IR、NMR、XRD、BET、和SEM等表征方法对β-环糊精多孔吸附材料进行了表征;进一步通过静态吸附、快速吸附、再生性能和选择性等实验研究了β-环糊精多孔吸附材料对有机物的吸附性能。结果表明:交联剂的刚性大小对材料的吸附性能具有较大的影响,其中以高刚性联苯二氯苄为交联剂的β-环糊精多孔吸附材料(BP-CDP)具有优异的吸附性能。BP-CDP材料可在1分钟内去除88%的双酚A(BPA),其最大吸附容量(qmax,e)为139 mg/g;同时其吸附过程符合伪二阶动力学和Langmuir等温吸附模型,表明BP-CDP对BPA的吸附过程是单层的化学吸附。此外,经过5次循环再生实验后,BP-CDP的吸附能力几乎保持不变,表明它具有再生和再利用性能。(2)以聚乙烯亚胺(PEI)为原料,通过与三聚氯氰反应制备了一系列基于PEI的多孔吸附材料(TPEIs)。采用FT-IR、NMR、BET、和SEM等表征方法对TPEIs进行了表征;进一步通过静态吸附、快速吸附、再生性能等实验研究了TPEIs对有机物的吸附性能。结果表明:具有不同氮氯比的TPEIs吸附材料的吸附能力为TPEI(6:1)>TPEI(4:1)>TPEI(2:1)>AC,其中TPEI(6:1)在10秒内对对苯二甲酸(TA)的吸附率高达98%,是活性炭吸附率的3倍,其饱和吸附容量为1142.69 mg/g。吸附动力学和吸附等温线模型进一步证明TPEI(6:1)对TA的吸附符合伪二阶动力学和Langmuir等温线模型,表明TPEI(6:1)对TA的吸附过程为单层化学吸附。同时TPEI(6:1)在经过5次的吸附/脱附实验后仍具有良好的吸附能力。此外,TPEI(6:1)对联苯二甲酸、4-氨基甲苯-3-磺酸等有机微污染物具有良好的吸附性能。最后,研究了TPEI(6:1)对酞菁蓝和立索尔洋红染料废水的吸附性能,结果表明:该材料对染料有着优异的吸附性能和再生能力。(3)研究了聚乙烯亚胺类多孔吸附材料对贵重金属离子Au3+的吸附性能。通过探究pH、温度和初始浓度等因素对金离子吸附过程的影响,确定了吸附实验的最佳条件,并通过静态吸附、快速吸附、再生性能等实验研究聚乙烯亚胺类多孔吸附材料对Au3+的吸附性能。结果表明:在25℃,pH=7条件下,TPEI(6:1)对Au3+有较好的吸附能力,可在10秒去除95.6%的Au3+,饱和吸附量为5386.5mg/g,平衡吸附率为97%。在经过5次的吸附/脱附再生实验后,TPEI(6:1)仍具有优异的吸附能力。吸附动力学和吸附等温线模型进一步证明TPEI(6:1)对Au3+的吸附符合伪二阶动力学和Langmuir等温线模型,表明TPEI(6:1)对Au3+的吸附过程为单层化学吸附。最后,通过SEM、XPS和FT-IR等表征方法探究了TPEI(6:1)对金离子吸附的吸附机理,结果表明:TPEI(6:1)对Au3+的吸附行为主要是配位作用和离子交换作用,氨基通过原位还原反应把Au3+还原成Au+和Au,并且硫脲的洗脱不会改变材料结构的基团,可进行多次的循环再生。
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