【摘 要】
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过渡金属取代的多酸是由缺位的多酸与过渡金属反应形成的金属氧簇化合物。由于其具有多样的结构和电子特性,使其在磁性、药物、催化、材料化学等领域有着潜在的应用价值。本
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过渡金属取代的多酸是由缺位的多酸与过渡金属反应形成的金属氧簇化合物。由于其具有多样的结构和电子特性,使其在磁性、药物、催化、材料化学等领域有着潜在的应用价值。本论文选择三缺位的Dawson型多阴离[P2W15O56]12-(P2W15)作为前驱体,和过渡金属分别在常规水溶液和水热条件下进行反应。成功构筑了四个基于过渡金属取代的Dawson型多酸化合物。在常规水溶液的条件下,利用{P2W15}前驱体和过渡金属Co2+与Ni2+反应,成功制备了两个{M3}簇(M=Co或Ni)取代的γ*-Dawson型多酸化合物:H12[P2W15O59{Co(OH2)}3]?14H2O(1)H12[P2W15O59{Ni(OH2)}3]?14H2O(2)通过单晶X-射线衍射、IR、TG以及元素分析对化合物的结构进行了表征,并对化合物的磁性质以及电化学性质进行了初步研究。在水热条件下,利用{P2W15}前驱体和过渡金属Ni2+反应,成功构筑了一个新的含有平面{Ni6}簇的多酸化合物:[Ni0.5(H2O)3][{Ni6(μ3-OH)3en(H2O)10}(H2P2W15O56)]?10H2O(3)并且通过将丁二酸配体引入到3的体系中,成功得到了3的拓展结构:[Ni(dap)2]{[Ni1.5(dap)1.5(H2O)3][Ni6(μ3-OH)3(dap)2(en)(H2O){O2C(CH2)2CO2}0.5(CH3COO)(P2W15O56)]}?15H2O(4)。并对这两个化合物的合成条件及反应规律进行了分析。此外,我们还研究了化合物3和4的磁性质,并对化合物4的选择性吸附性能进行了研究。
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