水生生态系统和饮用水的硝酸盐污染破坏了全球氮循环,并对人类健康和环境构成威胁。美国国家工程院已将改变氮循环视为一项重大挑战,而减少人类对其的影响则需要对硝酸盐污染进行修复。为了促进氮循环的平衡,人们对硝酸盐的各种物理、生物和化学处理方法进行了长期的研究。与这些传统方法相比,电催化硝酸盐还原是一种利用电力去除硝酸盐而不产生二次废液流的有前途的方法,不需要氢气或其他还原剂,污染物可以通过在阴极表面的直接或间接途径获得电子从而被还原去除。电极材料的组成和形貌是电化学反应系统中最重要的一部分,是实现电化学脱氮的关键参数。一般以Pd为代表的贵金属基电极对硝酸盐氮的去除具有较高的活性和选择性,但其低储存量和高成本限制了这类电极在废水处理中的应用。因此,研究高性能的无贵金属电极是近年来电化学脱氮的一个热点。例如Co3O4、Ti O2和Fe2O3等不含贵金属的氧化物兼具高稳定性和选择性。其中,Co3O4由于在硝酸盐氮的去除方面具备较高的反应活性和选择性而收获了广泛关注。但它的常规合成方法一般较为复杂,且大部分获得的Co3O4为颗粒状或膜状。具有特定形状的电催化剂,例如纳米棒、纳米片和针状结构等,与颗粒形状或薄膜状的催化剂相比具有更高的电化学活性。本研究中,具有三维网状结构的钴泡沫（CF）由于其较大的比表面积而被选为电极的候选材料,并研究针状Co3O4通过固液反应和随后的热解过程直接在钴泡沫表面生长,获得了一种自Co3O4/CF支撑电极材料,随后对制备的电极材料用于电化学脱氮的性能进行了全面评估,同时深入讨论了煅烧温度、电流密度、反应初始硝酸根浓度、溶液酸碱度和氯离子投加浓度对电化学还原硝酸盐氮的影响。研究结果显示,硝酸盐的反应速率和去除效率均与电流密度成正相关,在电流密度为7.5 m A/cm~2时,硝酸盐几乎能达到全部去除。阴极脱氮的反应速率和能耗受溶液初始p H值影响较小,但会随着初始硝酸盐浓度的升高逐渐降低,氨氮的生成率降低且氮气的选择性提升,去除率虽略有降低,总体仍处于比较高去除率范围内。证明合成的电极材料具有较宽的酸碱度和硝酸盐工作浓度范围。此外,氯离子浓度的影响实验结果表明,随着氯离子的浓度逐渐增加,硝酸盐氮的去除率和反应速率、亚硝酸盐氮生成率、氨氮生成率均逐渐降低,由于活性氯作媒介促使的间接氧化作用,导致产物的氮气选择性增加,整个反应的能耗增加。因此,综合上述对于还原过程影响因素的影响力进行排序,依次为电流密度、氯离子投加量、初始p H值、初始硝酸根浓度。与直接煅烧法和常规压片法制备的Co3O4电极对比,由于独特的针状结构以及Co3O4与高导电泡沫钴之间的紧密接触,制备的Co3O4/CF-600电极表现出更为优秀的还原硝酸盐氮的电化学性能,在5 m A/cm~2电流密度和1500 mg/L初始氯离子浓度下,当硝酸根初始浓度为50 mg/L时,其提供了高的硝酸盐氮去除效率（72.9%）和氮气选择性（96.2%）。此外,循环伏安法和电化学阻抗谱证实了电化学脱氮Co3O4/CF电极材料经过10次循环测试后仍能保持其电化学性能。总体而言,本研究可能为制备具有特定结构的自支撑复合电极用于电化学脱氮开辟一条途径。