烟台金城湾养殖区六六六、滴滴涕、有机锡生态风险评价模型的构建与应用

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六六六(HCH)、滴滴涕(DDT)和有机锡(OT)是全球近海广泛分布的持久性有机污染物(POPs),在极微量的水平上就能够对多种海洋生物产生毒性效应,而且能通过海洋食品对人体健康造成损害。目前我国近海HCH、DDT、OT污染现象仍然较为普遍,对其开展生态风险评价可为环境决策提供依据。目前通用的评价方法是将水体或沉积物中污染物的浓度与体外暴露试验的毒性浓度值(或环境基准)进行比较表征风险水平。然而体外暴露没有考虑食物暴露以及污染物的毒物动力学过程对生物蓄积的影响,将低估多种途径联合暴露对海洋生物的风险。本研究监测了烟台金城湾养殖海域水体以及沉积物中HCH、DDT、OT的浓度,并据此构建了逸度食物网模型,估算了食物网不同功能群中生物体内的污染物浓度。采用了多种模型构建了HCH、DDT、OT的生物敏感度分布(SSD)曲线,并估算了安全浓度HC5。在构建逸度食物网模型和SSD模型的基础上评价了该海域HCH、DDT、OT污染对海洋生物的生态风险和水产品消费对人体健康的风险。研究结果表明:(1)表层海水中∑HCH和∑OT(TBT+DBT+MBT)的浓度(OT浓度以Sn计,下同)分别为2.98-14.87和23.88-44.82ng/L,DDT均未检出(<0.032ng/L);表层沉积物中∑HCH、∑DDT、∑OT的浓度分别为5.52-9.43、4.11-6.72和4.26-4.38ng/g。表层沉积物中γ-HCH、p,p’-DDE的浓度分别为0.64-3.13和1.36-4.02ng/g,高出Macdonald所建立的沉积物质量基准值TEL(γ-HCH,0.32ng/g, p,p’-DDE,2.07ng/g)的概率分别为100%和66.7%;表层海水中TBT的浓度为0.60-2.90ng Sn/L,接近或超过其导致雌性狗岩螺(Nucella lapillus)性畸变的浓度(1-2ng Sn/L)。监测结果初步显示,该海域HCH、DDT和OT残留对于水产品健康具有潜在风险。(2)不同SSD模型对于HCH、DDT、OT毒性数据的拟合效力是不同的,其中对数逻辑斯蒂模型是拟合效果较好的参数模型,但是对于大样本的数据(N>80)其拟合效力明显减弱。非参数的bootstrap以及修正的bootstrap方法均能够较好的吻合原始毒性数据,非常适合于大样本数据SSD曲线的构建,然而这两种方法对原始数据具有很强的依赖性,在采用小样本的数据(N<20)构建SSD曲线时将显著低估污染物对更敏感物种的毒性效应。Bootstrap回归方法能够将参数方法和非参数bootstrap方法的优点结合起来,从而获得较为可靠的HC5值,但对计算机运算性能有较高的要求。(3)构建了逸度食物网模型,模拟了金城湾养殖海域食物网中HCH、DDT、OT的迁移转化过程,并估算了其在13个功能群中生物体内的浓度,预测值与实测值吻合良好。模拟结果表明,部分高营养级的功能群中生物体内∑HCH的含量(2.54-3.24ng/g),均显著低于更低级的功能群中的平均含量(8.11-26.75ng/g,P<0.01),不呈现食物网生物放大效应;OT的模拟结果与HCH相似;而DDT随着食物网营养级的升高逐级生物放大,其中较高营养级功能群中∑DDT的平均浓度(22.89-69.45ng/g),比较低营养级的功能群(0.10-0.37ng/g)高2-3个数量级,该结果与实验室内暴露实验以及野外观测结果的文献报道情况非常吻合。(4)根据该海域食物网中生物体内污染物浓度的模型预测值以及利用生物体内毒性浓度构建的SSD曲线,采用概率方法估算了其对海洋生物的生态风险值。结果表明,按照非保守的估算方法和两种保守的估算方法,HCH的总体风险概率分别为0.029、0.070和0.082,DDT的总体风险概率分别为0.086、0.13和0.20,TBT和DBT的总体风险概率分别为0.09、0.21、0.22和0.06、0.17、0.17。可见HCH对海洋生物的生态风险保守估算值略高于5%的边界管理水平,而DDT、TBT和DBT的非保守估算值和保守估算值生均高于5%,因而对敏感的海洋生物均具有潜在风险。与目前通用(基于水体暴露浓度和水体暴露毒性浓度)的生态风险评价方法所获得结果(HCH为0.0087、0.021、0.020,DDT为0.0013、0.0037、0.0028,TBT为0.04、0.07、0.10,DBT为0.10、0.36、0.15)相比,本方法获得风险值普遍是偏高的,其中的HCH、OT风险值偏差均不超过3倍,而DDT的风险值则高出目前通用方法约30-70倍,表明目前通用方法由于没有考虑到食物暴露因素,低估了DDT这样具有典型食物网生物放大效应的POPs对高营养级海洋生物的生态风险。可见,综合多重暴露途径的、基于生物体内污染物浓度的生态风险评价方法更为可靠。(5)根据生物体内HCH、DDTs和OT浓度的模型预测值,按照EPA的方法分别计算了该海域水产品的消费限量。从OT暴露角度看,该海域水产品的最大允许消费量高于国内海洋食品高消费地区的人均消费量的统计值,不会危害消费者健康;从HCH和DDT暴露非致癌毒性效应的角度看,食用该海域水产品不会危害人体健康,但是从致癌效应的角度看,该海域水产品的最大允许消费量为国内水产品人均消费量的1/5,为海洋食品高消费地区的人均消费量的1/6。本论文首次以逸度食物网模型计算了养殖海域各营养级生物体内的HCH、DDT和OT的浓度,并进行了生态风险评价以及水产品消费对人体健康风险评价。该方法可对尚未有养殖活动的海域开展生态风险评价,并能在开展养殖生产前判断该海域是否适宜水产品养殖,为完善水产品生态和健康风险评价提供了新的技术方法,也为养殖海域水产品安全管理提供了科学依据。
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