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过渡金属镍基和钴基化合物因来源丰富、环境友好以及理论容量高等优点，被认为是前景广阔的超级电容器电极材料。然而，其电导率有限和反应活性位点少以及电子和离子传输效率低等问题，导致其实际容量较低、倍率性能和循环稳定性较差。研究表明纳米层次结构可有效增大电极材料的比表面积增加活性位点数量，加快离子扩散和电子传输速率，进而提升超电容性能。因此，本论文通过层次结构调控，设计和构建了一系列高性能镍钴基氧（硫）化物电极材料基非对称超级电容器器件。研究了其电化学储能性能及相关储能机理。具体内容如下：
1.纳米花状三氧化钼修饰的镍钴氧化物电极材料的制备及其超电容性能研究
通过简便的一步水热法制备了纳米花状三氧化钼修饰的镍钴氧化物复合材料（MoO3/NiCo2O4）。结构和物相表征证实，所制备的材料为正交晶系和六方晶系复合的纳米花状异质结构氧化物。在此基础上进一步深入探讨Mo含量对电化学性能的影响规律，获得了最佳Mo含量的电极材料。经比表面积和电化学性能测试发现，相比于单一组分的NiCo2O4，MoO3/NiCo2O4异质结构能有效提升电极材料的比表面积，且其比电容和倍率性能约是单一组分NiCo2O4的两倍，同时展现了出色的循环稳定性。
2.叶片状Co3O4/NiCo2O4电极材料的构建及其超电容性能研究
通过在碳布（CC）上直接生长高比表面积且结构独特的MOFs（二维叶片状ZIF-L），再经过电沉积NiCo-LDH纳米片和退火工艺，制备了具有叶片状纳米层次结构阵列的CC@Co3O4/NiCo2O4复合材料。物相和结构表征证实，所制备的电极材料为尖晶石结构的氧化物叶片状纳米阵列。与相同条件下单一组分氧化物相比，CC@Co3O4/NiCo2O4比电容比CC@NiCo2O4高29%，约是CC@Co3O4的3.4倍，是前面所制备MoO3/NiCo2O4电极材料的1.02倍之多。该材料还展现出很好的倍率性能，同时在电流密度为15mA cm-2时，其比电容仍能保持76.7%；在该电流密度下，其5000圈循环充放电后容量可保留94.46%。
3.叶片状Co3S4/NiCo2S4电极材料的合成及超电容性能研究
与镍钴氧化物相比，镍钴硫化物比氧化物具有更优的导电性、理论电容量和氧化还原活性。因此，为了进一步提升电极材料的电化学性能，继续通过水热法在CC@Co-MOFs表面生长NiCo2S4，同时Co-MOFs被硫化成Co3S4，得到CC@Co3S4/NiCo2S4电极材料。通过物相和结构表征证实，复合材料为尖晶石结构的硫化物叶片状纳米阵列，且展现出超高的面积比电容（4233mF cm-2），约是CC@Co3S4的9.4倍，CC@NiCo2S4的3.7倍，约为前面制备的CC@Co3O4/NiCo2O4电极材料的5倍。此外，CC@Co3S4/NiCo2S4电极材料在电流密度增大至40倍后比电容依然能保持54.5%，电流密度增大30倍，5000次循环充放电后其电容依旧能保持初始值的73.1%，表明该材料在大脉冲电流下仍能展现出优秀的倍率性能和稳定性。
1.纳米花状三氧化钼修饰的镍钴氧化物电极材料的制备及其超电容性能研究
通过简便的一步水热法制备了纳米花状三氧化钼修饰的镍钴氧化物复合材料（MoO3/NiCo2O4）。结构和物相表征证实，所制备的材料为正交晶系和六方晶系复合的纳米花状异质结构氧化物。在此基础上进一步深入探讨Mo含量对电化学性能的影响规律，获得了最佳Mo含量的电极材料。经比表面积和电化学性能测试发现，相比于单一组分的NiCo2O4，MoO3/NiCo2O4异质结构能有效提升电极材料的比表面积，且其比电容和倍率性能约是单一组分NiCo2O4的两倍，同时展现了出色的循环稳定性。
2.叶片状Co3O4/NiCo2O4电极材料的构建及其超电容性能研究
通过在碳布（CC）上直接生长高比表面积且结构独特的MOFs（二维叶片状ZIF-L），再经过电沉积NiCo-LDH纳米片和退火工艺，制备了具有叶片状纳米层次结构阵列的CC@Co3O4/NiCo2O4复合材料。物相和结构表征证实，所制备的电极材料为尖晶石结构的氧化物叶片状纳米阵列。与相同条件下单一组分氧化物相比，CC@Co3O4/NiCo2O4比电容比CC@NiCo2O4高29%，约是CC@Co3O4的3.4倍，是前面所制备MoO3/NiCo2O4电极材料的1.02倍之多。该材料还展现出很好的倍率性能，同时在电流密度为15mA cm-2时，其比电容仍能保持76.7%；在该电流密度下，其5000圈循环充放电后容量可保留94.46%。
3.叶片状Co3S4/NiCo2S4电极材料的合成及超电容性能研究
与镍钴氧化物相比，镍钴硫化物比氧化物具有更优的导电性、理论电容量和氧化还原活性。因此，为了进一步提升电极材料的电化学性能，继续通过水热法在CC@Co-MOFs表面生长NiCo2S4，同时Co-MOFs被硫化成Co3S4，得到CC@Co3S4/NiCo2S4电极材料。通过物相和结构表征证实，复合材料为尖晶石结构的硫化物叶片状纳米阵列，且展现出超高的面积比电容（4233mF cm-2），约是CC@Co3S4的9.4倍，CC@NiCo2S4的3.7倍，约为前面制备的CC@Co3O4/NiCo2O4电极材料的5倍。此外，CC@Co3S4/NiCo2S4电极材料在电流密度增大至40倍后比电容依然能保持54.5%，电流密度增大30倍，5000次循环充放电后其电容依旧能保持初始值的73.1%，表明该材料在大脉冲电流下仍能展现出优秀的倍率性能和稳定性。