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随着水合物技术在气体分离领域研究的深入和创新,水合物法CO2捕集技术被认为是最具潜力的CO2捕集方法之一。本文针对传统燃煤电站CO2捕集难题,以水合物法C02/N2分离技术研究为目的,对多孔介质内不同浓度混合添加剂(THF+TBAB)作用下水合物热力学特性和气体分离效果进行了研究,并利用高分辨率核磁共振成像(MRI)实验平台,对流动过程中的水合物生成和分解特性进行了可视化研究,为混合添加剂作用下水合物法回收烟气中CO2技术的工业应用提供了有力的基础数据。利用水合物基础物性实验测试平台,测试了CO2/THF/TBAB体系的水合物相平衡及水合物生成诱导时间。研究发现THF和TBAB混合添加剂能够缓和水合物的生成条件,1%THF与不同浓度的TBAB混合时,对CO2水合物相平衡的影响较小(1%THF+5%TBAB除外);当THF浓度为5%时,提高TBAB浓度能够有效的降低水合物相平衡压力。5%THF+5%TBAB混合添加剂在降低水合物相平衡压力和水合物生成诱导时间方面显著优于本研究其它工况。通过深入研究混合添加剂条件下C02/N2水合物相平衡以及C02/N2分离特性,发现5%THF+5%TBAB和5%THF+10%TBAB两组浓度下的水合物相平衡条件基本相同。混合添加剂对气体分离特性的改善效果显著,提高THF和TBAB的浓度,气体消耗量和CO2回收率均大幅增加。另外,随着初始压力的升高,气体消耗量、C02回收率和C02分离因子均呈现增加趋势,所以高压有利于气体分离。综合考虑水合物相平衡条件和气体分离效果,5%THF+10%TBAB浓度的混合添加剂和6MPa的操作压力可以作为水合物法C02/N2分离的最优条件。为了研究连续条件下水合物法气体分离技术,本研究利用MRI实验平台测试了CO2/N2流动过程中水合物的生成和分解特性。在进行CO2/N2水合物恒压生成实验时,发现水合物分解水更容易生成水合物,且5MPa及以上压力条件下水合物的生成量更多。水合物流动生成过程中,小流速有利于水合物的生成,水合物生成量更多;同时发现5MPa以上时压力对水合物的生成影响不大;由于气体流动过程中存在对溶液的驱替作用,导致三个循环后水合物的生成量很少;恒压生成后,流动过程并不能促进水合物的进一步生成。