随着社会对能源需求的日益增长,开发新的能量来源以及获取相关的技术是降低传统不可再生能源在能源结构中比重的主要途径。光电材料通过对光生载流子的有效提取,可以直接太阳能与电能的相互转换。近年来,开发新型高性能光电材料及器件是相关应用领域的研究热点,在世界范围内引起了广泛的关注。然而,每一种新型光电材料的研发过程中都面临着诸多问题需要一一解决;而材料内部包含的多种缺陷对材料的稳定性、载流子输运、以及最终的器件性能所产生的影响往往是需要研究的关键问题之一。本文首先介绍我们自主开发的高通量缺陷性质计算程序,基于该程序和第一性原理材料模拟与设计方法,对目前光电领域内迫切需要突破性能瓶颈的两类重要的光电半导体材料（包括太阳能光伏材料和p型透明导电氧化物材料）,开展针对半导体缺陷性质相关的物性研究,取得了以下创新性成果:1.发展基于第一性原理的高通量半导体缺陷性质计算方法及程序。目前,基于密度泛函理论的材料模拟方法在缺陷性质研究方面取得非常大的进展,可以比较精确地预测材料内部缺陷的物理性质,例如缺陷形成能,跃迁能级,平衡状态下的缺陷浓度等。但是,在实际的研究中,材料化学组分和结构复杂度的增加都会导致计算量和待处理数据成倍的增长。为此,我们基于本课题组发展的高通量材料计算方法软件包,自主开发了基于Python语言的高通量半导体缺陷性质计算及数据处理的相关程序。该程序能够针对三维半导体材料,根据材料的化学组分与结构信息,构建包含不同缺陷类型的超晶胞结构,开展针对每种缺陷在不同电荷态下的形成能与跃迁能级的计算,批量处理能量修正,统一提取和分析计算结果,并实现数据的可视化。这种通过大规模批量化的方法开展的材料缺陷性质的研究,可以提高相关研究的计算效率。2.揭示铟基和铋基卤化物双钙钛矿材料中本征缺陷的物理性质及其对材料导电性能的影响。基于“离子演化”法设计得到的卤化物双钙钛矿被认为是有希望取代含铅卤化物钙钛矿的理想光电材料。在此工作中,我们基于自主开发的程序,对Cs2Ag In Cl6和Cs2Ag Bi X6（X=Cl,Br）三种双钙钛矿材料在不同化学环境下的本征缺陷性质,开展系统性的研究。结果发现,银空位缺陷是三种材料中主要的浅能级受主缺陷,而铋离子或铟离子替位银离子时会在带隙中引入深能级,形成载流子的捕获中心。通过对不同化学环境下缺陷形成能的进一步研究与对比,我们发现,调整银元素的化学势,即材料的生长环境,可以有效地控制材料中费米能级的位置,抑制内部深能级施主缺陷的形成,从而实现Cs2Ag In Cl6和Cs2Ag Bi Cl6两种材料的p型导电。3.研究二硅化钡材料中载流子浓度的影响因素及不同杂质对材料导电性能的影响。实验表明,二硅化钡在未掺杂状态下的载流子浓度可以高达1016-1018cm-3。实验上将这种现象归因于内部的硅空位缺陷。我们基于理论计算发现,二硅化钡中的硅空位会在带隙中引入深能级,对载流子浓度的贡献作用有局限性;但氢原子在掺杂二硅化钡时,会形成比硅空位的形成能和离化能更低的氢间隙,从而有效地增加二硅化钡内部电子的浓度。由于材料的合成过程很难避免引入氢原子,因此这种意外掺杂很可能是导致二硅化钡材料具有高载流子浓度的主要原因。此外,我们以几种实验上已应用的元素作为杂质掺杂,揭示了它们在二硅化钡中存在的主要形式。4.研究含锡磷酸盐材料用于p型透明导电氧化物的可行性。之前的研究工作表明含锡磷酸盐材料具有大于3 e V的宽带隙、良好的稳定性,以及合适的空穴有效质量。在此工作中,我们选取Sn O、Sn3P2O8和Sn5P2O10三种材料,对材料主要的本征缺陷以及氢原子相关的杂质的物理性质进行了研究,发现在含锡磷酸盐材料中,锡空位和锡间隙是两种主要影响材料载流子浓度和类型的本征缺陷,锡空位缺陷电离空穴的难度会随着n值的增加而降低。同时,氢原子掺杂对材料的p型导电性能没有促进作用,需要尽可能地避免引入这种杂质。通过对含锡磷酸盐的电荷密度的进一步分析,我们提出了这类材料的带边成键模型,解释了锡空位离化能规律性变化的物理本质。结果表明,当n值大于5时,含锡磷酸盐有望成为潜在的p型透明导电氧化物。