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随着社会经济的不断发展，日渐凸显的能源短缺和环境污染问题严重威胁着人类社会的进一步发展。页岩气是一种清洁、高效的非常规天然气资源，在我国涪陵地区已开始大规模开采，促进了长江经济带的经济发展，并有力地保障了我国的能源安全。但是，在页岩气的开采过程中会产生大量含难降解有机物的工业废水，对自然生态和人类生活构成巨大威胁。光催化技术是一种利用光能去除有机污染物的可持续、环境友好技术，受到广泛关注。近来，新型非金属光催化剂——石墨相氮化碳(g-C3N4)由于具有合适的禁带宽度(～2.7eV)、良好的物理和化学稳定性、原料来源丰富、制备过程简单等诸多优点，具有更好的应用前景。但是，g-C3N4在光催化反应过程中光生电子和空穴的复合速率较高，降低了光催化活性。本论文以提升g-C3N4的光催化活性为目的，通过缺陷控制、带隙调控、构建异质结等方式，开发了3种氮缺陷g-C3N4-x复合催化材料，并对其性能开展了模拟试验研究。最后使用所制备的材料对页岩气开采过程中产生的返排液废水进行光催化深度处理，以期达标外排或回用，实现工业废水的资源化利用。主要研究结果如下：
(1)通过将热刻蚀温度提高至625℃，制备出含有氮缺陷结构的g-C3N4-x。该方法原料易得，制备过程简单易行。研究了g-C3N4-x的组成、形貌，以罗丹明B(RhB)和酸性红(AR)作为目标污染物对g-C3N4-x的光催化性能进行了评价，反应速率分别为g-C3N4的2.40和1.66倍。并对其光催化机理进行了探讨，认为氮缺陷的引入可以改善光生载流子迁移和分离速率，从而显著改善光催化活性；
(2)在制备g-C3N4-x的基础上，采用一步合成法在g-C3N4-x表面复合Fe2O3合成了Fe2O3/g-C3N4-x光催化剂。g-C3N4、g-C3N4-x、0.02Fe2O3/g-C3N4-x对RhB的降解速率常数分别为0.0064min-1、0.0155min-1、0.0791min-1，表明复合材料在氮缺陷的基础上，光催化性能有了进一步的提升，同时探讨了复合催化剂的光催化机理；
(3)采用分步合成法合成了具有异质结构的MoO3/g-C3N4-x复合光催化剂。所制备的MoO3的禁带位置为2.94~-0.04eV。MoO3/g-C3N4-x复合材料的光催化降解、杀菌性能要优于g-C3N4-x。主要是Z型电子转移方式降低光生电子-空穴对的复合几率，从而促进了·OH、·O2-、h+三种活性基团的产生，有助于光催化反应的进行；
(4)通过水热合成法成功合成具有电子转移机制为Z型的Bi2MoO6/g-C3N4-x复合光催化剂。结合XRD、TEM、XPS等的测试结果，对样品的结构、形貌、元素价态组成等进行了表征，表明复合材料中Z型电子转移显著提高了复合材料的光催化活性，主要原因在于复合材料中Z型载流子的传递路径的形成，降低了光生电子-空穴的复合率，延长了光生载流子的寿命，使催化剂的光催化活性得到了增强；
(5)使用g-C3N4、g-C3N4-x以及0.02Fe2O3/g-C3N4-x、0.03MoO3/g-C3N4-x、0.50Bi2MoO6/g-C3N4-x三种复合光催化剂，对经过絮凝工艺预处理后的页岩气开采过程中的返排液废水进行可见光深度净化处理。试验结果表明，氮缺陷的引入能一定程度上提高石墨相氮化碳材料对返排液废水的净化效果；Fe2O3/g-C3N4-x、MoO3/g-C3N4-x、Bi2MoO6/g-C3N4-x复合材料能进一步提高材料的光催化性能。五种光催化材料对返排液中有机污染物的降解过程为先将大分子有机物降解为小分子有机物，最终将其矿化为CO2和H2O，经过光催化深度处理后的尾水COD等指标低于国家标准规定的限值，可以达标外排或回用。
(1)通过将热刻蚀温度提高至625℃，制备出含有氮缺陷结构的g-C3N4-x。该方法原料易得，制备过程简单易行。研究了g-C3N4-x的组成、形貌，以罗丹明B(RhB)和酸性红(AR)作为目标污染物对g-C3N4-x的光催化性能进行了评价，反应速率分别为g-C3N4的2.40和1.66倍。并对其光催化机理进行了探讨，认为氮缺陷的引入可以改善光生载流子迁移和分离速率，从而显著改善光催化活性；
(2)在制备g-C3N4-x的基础上，采用一步合成法在g-C3N4-x表面复合Fe2O3合成了Fe2O3/g-C3N4-x光催化剂。g-C3N4、g-C3N4-x、0.02Fe2O3/g-C3N4-x对RhB的降解速率常数分别为0.0064min-1、0.0155min-1、0.0791min-1，表明复合材料在氮缺陷的基础上，光催化性能有了进一步的提升，同时探讨了复合催化剂的光催化机理；
(3)采用分步合成法合成了具有异质结构的MoO3/g-C3N4-x复合光催化剂。所制备的MoO3的禁带位置为2.94~-0.04eV。MoO3/g-C3N4-x复合材料的光催化降解、杀菌性能要优于g-C3N4-x。主要是Z型电子转移方式降低光生电子-空穴对的复合几率，从而促进了·OH、·O2-、h+三种活性基团的产生，有助于光催化反应的进行；
(4)通过水热合成法成功合成具有电子转移机制为Z型的Bi2MoO6/g-C3N4-x复合光催化剂。结合XRD、TEM、XPS等的测试结果，对样品的结构、形貌、元素价态组成等进行了表征，表明复合材料中Z型电子转移显著提高了复合材料的光催化活性，主要原因在于复合材料中Z型载流子的传递路径的形成，降低了光生电子-空穴的复合率，延长了光生载流子的寿命，使催化剂的光催化活性得到了增强；
(5)使用g-C3N4、g-C3N4-x以及0.02Fe2O3/g-C3N4-x、0.03MoO3/g-C3N4-x、0.50Bi2MoO6/g-C3N4-x三种复合光催化剂，对经过絮凝工艺预处理后的页岩气开采过程中的返排液废水进行可见光深度净化处理。试验结果表明，氮缺陷的引入能一定程度上提高石墨相氮化碳材料对返排液废水的净化效果；Fe2O3/g-C3N4-x、MoO3/g-C3N4-x、Bi2MoO6/g-C3N4-x复合材料能进一步提高材料的光催化性能。五种光催化材料对返排液中有机污染物的降解过程为先将大分子有机物降解为小分子有机物，最终将其矿化为CO2和H2O，经过光催化深度处理后的尾水COD等指标低于国家标准规定的限值，可以达标外排或回用。