【摘 要】
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蛋白质调控着磷酸钙晶体的成核、生长、取向及颗粒组装等生物体内硬组织形成过程,这些矿化相关的蛋白质通常具有独特的结构,然而这些结构对矿化的影响及其调控机理鲜少有人研究。多肽是组成蛋白质的重要单元,从多肽的侧基和序列入手研究蛋白质结构对矿化过程的影响及其机理,有助于人们更好的认识蛋白质参与硬组织的形成过程,并为硬组织修复材料的开发提供理论依据。本文以聚赖氨酸（PL）肽为基准物质,通过化学修饰法合成了P
【基金项目】
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国家自然科学基金（NO.51372086、NO.5191810）；
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蛋白质调控着磷酸钙晶体的成核、生长、取向及颗粒组装等生物体内硬组织形成过程,这些矿化相关的蛋白质通常具有独特的结构,然而这些结构对矿化的影响及其调控机理鲜少有人研究。多肽是组成蛋白质的重要单元,从多肽的侧基和序列入手研究蛋白质结构对矿化过程的影响及其机理,有助于人们更好的认识蛋白质参与硬组织的形成过程,并为硬组织修复材料的开发提供理论依据。本文以聚赖氨酸（PL）肽为基准物质,通过化学修饰法合成了PL-COOH和PL-CH3多肽,考察了侧基及溶液环境对PL（-NH2）、PL-COOH和PL-CH3三种多肽结构的影响;而后通过模拟体液（FCS溶液）静态浸泡和QCM-D动态矿化相结合的方法研究了含不同侧基的多肽及不同氨基酸序列的多肽对矿化的调控过程,并从不同角度研讨了不同侧基及不同氨基酸序列的多肽调控矿化的机理,研究结果如下:侧基及溶液环境可改变多肽的结构。研究表明,在水溶液和FCS矿化液（接近生理溶液）中,侧基的不同会引起PL改性肽结构的改变:含-NH2的PL肽呈Ⅱ型β-转角结构,含-COOH侧基的PL-COOH肽呈无规卷曲结构,含-CH3侧基的PL-CH3肽则为聚Ⅱ型聚脯氨酸螺旋结构。此外,溶液中钙磷离子浓度及p H值也会影响PL肽和PL-COOH肽的结构。在较高PO43-浓度下,PL肽（-NH2）的结构从Ⅱ型β-转角转变为β-折叠结构;在较高的钙磷离子浓度以及在p H=11条件下,PL-COOH肽的结构则由无规卷曲转变为β-折叠结构,而在p H=3时呈β-转角结构。含不同侧基的PL肽会影响生物矿化过程。研究表明,PL-COOH肽和PL（-NH2）肽可促进矿物的生长并加快矿化过程,且PL-COOH肽的促进作用更明显,而PL-CH3肽则抑制并减缓矿物的生长。其原因是:（1）侧基的不同及多肽二级结构的改变会影响多肽吸引钙磷离子的能力,最终影响多肽的矿化性能;（2）这三种多肽的在基材表面的吸附性能不同,且多肽的吸附改变了基材表面的亲疏水性能,这些性能的改变会影响基材表面对Ca2+和PO43-的吸附而影响矿化。不同序列多肽影响其生物矿化性能。研究表明,正负电性氨基酸交替的多肽序列（DRDRDRERERC）促进并加快矿物生长的性能最为优异;正负电性氨基酸分开排列的多肽序列（DDDEERRRRRC）次之,正电性氨基酸较少的多肽序列（DDDEERC）最差。这主要因为:（1）序列的不同及多肽在FCS溶液中二级结构的不同会影响多肽吸引钙磷离子的能力,从而影响矿化;（2）这三种肽在基材表面吸附能力的差异会影响其吸引钙磷离子的能力,从而影响矿化。
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