碳纳米管自从1991年由日本学者饭岛发现之后,由于其优异的电学、热学和力学性能,受到越来越多的学者的关注。许多课题组用实验和理论的方法研究了碳纳米管作为增强体对复合材料的力学、电学、热学、光学性能的改善作用。近几年来的实验研究表明,只要在聚合物基体中添加少量的碳纳米管就可大大改善复合材料的弹性模量和硬度。有关纳米管增强复合材料的相关理论表明,碳纳米管与聚合物之间的界面粘附性将对复合材料的机械性能起决定性作用。但是,由于用实验的办法来直接研究碳纳米管与聚合物之间的界面粘附性十分困难,分子力学和分子动力学模拟的办法被越来越广泛的应用到此领域的研究中来。本论文旨在用分子模拟的方法来研究碳纳米管与聚合物之间的界面粘附性。首先,用基于力场的分子动力学方法研究了聚合物分子链与单壁碳纳米管的非共价缔合,模拟了聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯和聚苯胺四种分子在真空中对单壁碳纳米管的包裹和填充行为,分析了不同因素对碳纳米管和聚合物分子结合能的影响。聚合物分子链包裹单壁碳纳米管的模拟结果表明,聚合物分子和碳纳米管的非共价缔合很大程度上取决于高分子的结构,如芳香环,有无支链等;随着温度的升高,聚乙烯和聚丙烯分子与单壁碳纳米管之间的结合能绝对值只有微弱的减小,而聚苯乙烯和聚苯胺分子与单壁碳纳米管之间的结合能绝对值却显著减小;随着碳纳米管直径的增大,碳纳米管和聚合物分子之间的结合能绝对值近似线形增长;随着手性角的减小结合能绝对值也随着减小,扶手椅型单壁碳纳米管为最佳的聚合物增强体结构。聚合物分子链填充单壁碳纳米管的模拟结果表明,在范德瓦耳斯力的作用下,聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯三种分子链均可以通过不断改变自身的分子空间形态而最终填充到碳纳米管空腔中去。特别指出的是,当分子开始填充时结合能会迅速增大,这也揭示了聚合物分子的填充将有利于复合材料的负荷传递。然后,用分子力学和分子动力学模拟的方法进一步研究了化学修饰对碳纳米管与聚合物基体之间粘附性能的影响。模拟结果表明,化学修饰可以极大地提高碳纳米管与聚合物基体之间的粘附能和剪切应力,这说明化学修饰无疑是提高碳纳米管与聚合物基体之间粘附性的有效方法。同时,模拟结果也进一步说明了在纳米管增强聚合物复合材料生产过程中的化学修饰是复合材料具有优异机械性能的重要原因。这些结论也为其它种类的聚合物基复合材料的制备提供了一种行之有效的方法,即对增强体进行化学修饰再与基体复合。本文的模拟数据与所得结论可以对碳纳米管增强聚合物复合材料的生产进行理论指导,从而缩短研究周期,降低研究成本。