Fenton试剂氧化降解水和土壤中多环芳烃

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多环芳烃(PAHs)是一类在环境中普遍存在的持久性有机污染物,具有致癌、致畸和致突变性的“三致”效应。随着现代工业的快速发展,化石燃料的大量燃烧以及工业废水的任意排放等因素,使得水体及土壤中PAHs的污染日趋严重。Fenton试剂氧化法克服了常规处理工艺的缺点,能够被用于修复环境中难降解有机污染物。但是,国外有关Fenton试剂降解环境中PAHs的研究甚少,在国内更是屈指可数。其中能真正将Fenton试剂运用于实际修复工程的大多都是对污染水体和土壤中汽油、柴油等石油烃类的去除,而对PAHs的降解修复则有待进一步提高。本文主要通过以下三个方面对Fenton试剂氧化降解水体和土壤中PAHs的最优设计方法进行了研究。(1)以几种常见PAHs(芴、菲、荧蒽和芘)为目标污染物,研究了Fenton试剂对水体中芴、菲、荧蒽和芘的氧化降解效果,并对反应时间、溶液pH、FeSO4浓度、H202浓度和柠檬酸浓度等实验条件进行了优化。结果表明:当底物浓度为0.05 mg.L-1,反应时间为12 h,FeSO4浓度为5.21 mmol·L-1, H2O2浓度为51 mmo·-L-1,柠檬酸浓度为1.0mol·L-1,溶液pH为3.0时,芴、菲、荧蒽和芘的氧化降解率分别高达101.59%,103.37%,100.98%和99.42%;当柠檬酸浓度为40 mol·L-1时,缓冲效果最佳。(2)以芴、菲、荧蒽和芘4种PAHs为目标污染物,以特级双氧水(30%)、28%FeSO4溶液和10%柠檬酸为主要药剂,研究Fenton试剂法对模拟污染水体中4种PAHs的氧化降解效果,并对各反应因素进行条件优化。结果显示:使用10%柠檬酸调节反应溶液的pH后,Fenton试剂对4种PAHs的降解率均有所增加。此外,柠檬酸还具有一定的缓冲作用,且柠檬酸浓度越高,缓冲效果越好(24 h内)。以柠檬酸钠作为缓冲剂时,最佳反应条件为:底物浓度为0.1 mg.L-1、反应时间为48 h、铁添加比率为1/18、目标双氧水浓度为1%,在该条件下4种PAHs的氧化降解效率均达95%以上。(3)在土壤污染修复中,Fenton试剂氧化修复技术已得到了广泛运用。本章选择了芴、菲、荧蒽和芘4种PAHs作为目标污染物,并制备了污染土样,4种PAHs在污染土样中的实际含量分别是346.49、513.12、314.67和427.08 mg·kg-1。通过模拟实验,进行了Fenton试剂氧化降解污染土壤样品中PAHs影响因素的条件优化。此外,由于PAHs在污染土壤基质中分布的广泛性以及Fenton试剂氧化反应的激剧性,本实验选择加入10%柠檬酸为缓冲剂以调节溶液pH并延长Fenton试剂氧化反应的时间,使反应在各条件下可达最佳降解效果。结果显示,土水比为2:1,10%柠檬酸的添加量为50 μL,30%H2O2浓度为11%,铁添加比率为1/8(28%FeSO4添加量为2.63 mL),pH为3.0,反应时间为24 h是Fenton试剂氧化降解土壤中PAHs的最优条件。
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