二维半导体纳米材料如六角氮化硼、石墨炔等是未来微纳电子器件的优选材料。过渡金属掺杂能够有效的调控二维系统的电子结构并引入磁性，从而为其在自旋电子学器件中的应用提供了基础。本文基于第一性原理结合自洽的HubbardU方法系统研究了二维六角氮化硼及新型石墨炔体系3d过渡金属掺杂对其磁性特征的调控作用，为这两类典型的二维半导体纳米材料在自旋电子学器件应用提供理论基础。我们的研究内容及主要成果包括如下四个方面：(1)过渡金属吸附对石墨炔的磁性与电子性质的调控。我们发现过渡金属掺杂石墨炔的结构、电子和磁性性质都依赖于3d过渡金属的d轨道在位库伦势。通过线性响应方法，我们系统地确定了3d金属在吸附石墨炔时其d轨道的在位库伦势。通过结合DFT及线性响应的Hubbard U方法，我们系统研究了3d过渡金属吸附石墨炔系统的电子及磁性性质，我们发现3d过渡金属吸附能有效调控石墨炔体系的电子和磁性特征，并在相应系统中诱导产生出自旋极化半导体。这些磁性特征的产生主要来源于3d过渡金属与石墨炔之间的电荷转移以及3d过渡金属s、p和d轨道之间的电荷重新分布；(2)过渡金属纳米线在石墨炔表面的磁交换耦合与磁各项异性。有序且分立分布的自旋结构的缺乏，严重阻碍了二维材料在自旋纳米器件中的应用。相对于过渡金属在石墨烯和氮化硼表面的弱的结合能及团簇效应，过渡金属在石墨炔表面具有强的吸附结合特征，更容易分散的吸附在石墨炔表面。我们的研究发现有序的过渡金属纳米线能够稳定的在石墨炔表面形成，并且表现出长程磁序和各向异性。过渡金属纳米线的掺杂能够进一步的调制石墨炔的磁性及电子结构，并且我们的研究表明石墨炔是未来制备有序3d过渡金属体系的良好的模板。过渡金属链在石墨炔表面的长程磁序主要来自过渡金属之间的超交换相互作用，并在相应体系中形成较强的磁各向异性；(3)过渡金属掺杂六角氮化硼系统的磁性开关效应。过渡金属掺杂在二维材料中的自旋态和自旋耦合效应可能被用做潜在的自旋开关和纳米电子逻辑器件的一部分。针对此，我们通过H/F化学修饰等实现了过渡金属掺杂BN二维材料中的电子、磁性和自旋性质的调控。通过化学元素氢原子的吸附，我们能够实现过渡金属掺杂六角氮化硼材料的自旋态，由“开”到“关”、由“高”到“低”的逻辑转换；(4)二维零磁矩反铁磁自旋极化半导体。自旋电子学的发展，迫切需要设计新的材料来操纵自旋自由度。通常电子自旋极化总是与磁性共存，由于磁性材料磁畴的存在，可能会影响纯的自旋流的产生。基于理论计算，我们通过过渡金属掺杂二维材料的方式，提出一种零磁矩反铁磁自旋极化半导体材料的设计概念。我们命名这种材料为Half-semiconductorantiferromagnets。该新型磁性系统的提出不但丰富了现有磁序的基本认识，同时也为实验上制备并超控自旋流提供了新的方案。