金属有机配合物M-TCNQ微纳米结构的制备及吸氢性能研究

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近年来,一维微纳米材料由于具有优异的物理、化学、机械等性能而得到广泛的研究。电荷转移型金属有机配合物M-TCNQ具有独特的光、电、磁学特性,同时也是一种各向异性的材料。能否将其做成一维结构并研究其物理性质及一些特殊的性能,已越来越引起科研工作者的兴趣。 本论文将介绍金属有机配合物M-TCNQ准一维微纳米结构的制备及吸氢性能的研究。主要研究内容分为以下几部分: 本文介绍了三种制备M-TCNQ准一维微纳米结构的方法。分别通过新颖的真空条件下饱和蒸气输运反应法、传统的溶液反应法及在此基础上提出的蒸汽诱导反应法制备出形貌各异的Ag-TCNQ及Cu-TCNQ纳米线、纳米棒、及微米管等。通过SEM、XRD、Raman等测试手段,对M-TCNQ的微纳米结构进行了形貌及结构的表征。 随后本文主要研究了溶液反应法制备Ag-TCNQ准一维微纳米结构的工艺参数及生长机理。Ag膜厚度、TCNQ浓度、反应温度及反应时间对生成Ag-TCNQ晶体的形貌有直接影响,且它们相互制约。若想得到稀疏单根的微纳米结构,则Ag膜厚度为5-10nm,可以采用TCNQ的非饱和溶液;本文研究了单根Ag-TCNQ微纳米结构可逆的光致变色特性;利用特殊设计的实验观察到了溶液反应法生成的Ag-TCNQ微纳米结构的生长阶段,在此基础上提出其生长符合二段式生长模型,即结晶成核及扩散控制的定向生长。 由于Ag-TCNQ在乙腈中的溶解度很低,因此制备过程中如过饱和度过大或有沉淀生成的条件下均会发现枝晶及分形生长。本文对其形貌及形成机理进行了实验和理论上的研究。晶面的各向异性、扩散作用及生长界面处的扰动共同作用使得开始结晶的柱状籽晶表面的不同部位开始分裂,导致不同形貌的枝晶形成;提出捆簇状是Ag-TCNQ枝晶的“默认形貌”:分形维数的计算表明,其生长过程与DLA模型有着相似的特征,同时随着生成的分枝越来越致密,这些枝晶的生长从DLA模型逐步向密枝型转变。 除了以上对M-TCNQ的制备研究外,本文对其吸氢性能也作了初步探索。研究贮氢材料,对其热稳定性研究是必不可少的,因此本文这部分首先对M-TCNQ材料的热稳定性进行了较系统的研究。 分别利用DSC及TGA/DTA技术对不同形貌及结构的Ag-TCNQ及Cu-TCNQ材料的热稳定性研究表明,Ag-TCNQ材料在250℃前基本稳定,不会发生失重或相变,熔点在360℃附近,分解放热峰出现在430℃附近;Cu-TCNQ
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