【摘 要】
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随着经济的发展和社会的进步,人类对能源的需求量不断提高。由于化石能源存在不可再生性以及大量使用对环境造成污染等缺点,因此,开发新型可再生能源,调整能源结构受到了世界各国的高度重视。航空煤油是一种非常重要的运输燃料,其用量在逐年上升。木质纤维素是农林废弃物的主要成分,具有可再生、来源广泛、廉价易得、不与人争粮和不与粮争地的优点,对木质纤维素进行催化转化合成可再生航空煤油具有重要的战略意义。本文首次报
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随着经济的发展和社会的进步,人类对能源的需求量不断提高。由于化石能源存在不可再生性以及大量使用对环境造成污染等缺点,因此,开发新型可再生能源,调整能源结构受到了世界各国的高度重视。航空煤油是一种非常重要的运输燃料,其用量在逐年上升。木质纤维素是农林废弃物的主要成分,具有可再生、来源广泛、廉价易得、不与人争粮和不与粮争地的优点,对木质纤维素进行催化转化合成可再生航空煤油具有重要的战略意义。本文首次报道了以木质纤维素平台化合物甲基异丁基甲酮和甲基苯甲醛为原料,通过催化转化合成航空煤油范围的环烷烃的新路线,主要包括以下几个方面:首先,通过羟醛缩合反应进行C-C偶联完成碳链的增长获得含氧航空煤油前驱体。利用液体碱或在无溶剂条件下利用固体碱为催化剂对2-甲基苯甲醛和甲基异丁基甲酮进行羟醛缩合反应。经过对一系列的液体碱催化剂或固体碱催化剂筛选,发现液体碱中LiOH由于适中的碱性表现出较好的催化活性和固体碱中的K2CO3/Al2O3由于具有较高的比表面积和较多的碱性位表现出较好的催化活性。利用LiOH或K2CO3/Al2O3做催化剂,通过对反应条件进行优化,使得2-甲基苯甲醛的转化率和产物的产率均>85%。对催化剂稳定性进行研究发现,LiOH和K2CO3/Al2O3均具有较好的稳定性。以LiOH或K2CO3/Al2O3做催化剂,对不同的木质纤维素酮类化合物和醛类化合物进行羟醛缩合,发现这两种催化剂均有一定的活性,并且得到了不同的航空煤油前驱体。最后将所得的不同航煤前驱体利用加氢催化剂在高压反应釜中进行水相加氢脱氧(HDO)。一定条件下,以Pt/C为催化剂在高压反应釜中对所得航空煤油前驱体进行水相加氢脱氧,得到不同的单环或多环航空煤油范围烷烃化合物,碳产率均高于80%。对所得航空煤油范围烷烃化合物的进行密度和冰点分析,结果发现所得产物具有较低的冰点(227.7-240.0K)和较高的密度(0.857-0.944 g/cm3)。
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